SCMs|非贵金属单原子催化剂Ni1/MoS2的电子结构及CO2还原电催化性能

单原子催化剂（SACs）因其在化学反应中具有高选择性及催化活性，近年来在多相催化领域已引起广泛关注。

近日，陕西理工大学于琦教授在Science China Materials发表研究论文，采用第一性原理理论计算，对MoS₂负载的非贵金属SACs进行计算化学筛选，考察了3d金属单原子（M = Sc, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Zn）负载的SACs的稳定性。

本文要点：

1) Ni₁/MoS₂催化剂具有最佳的结合能，在3d系列催化剂结构中最稳定。为分析SACs的稳定性与成键作用，本文系统地研究了Ni₁/MoS₂的电子结构，包括使用自旋密度、电荷密度差分（CDD）、电子局域化函数（ELF）、能带结构、态密度（DOS）以及局部晶体轨道哈密顿量（COHP）。

2) 此外，还应用分子中原子的固态量子理论（QTAIM）进一步表征了Ni-S、Ni-Mo及Mo-S键的共价性与离子性。

3) 为研究Ni₁/MoS₂的电催化应用，对CO₂还原反应（CO₂RR）制甲醇的反应机理与路径进行了分析，计算表明，Ni₁/MoS₂对于CO₂RR具有较高的催化活性。

本文为MoS₂基功能材料高效SACs的设计提供了理论依据。

文章信息

Yu Q. Theoretical studies of non-noble metal single-atom catalyst Ni₁/MoS₂: Electronic structure and electrocatalytic CO₂ reduction. Sci. China Mater. (2022).

https://doi.org/10.1007/s40843-022-2222-6

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