SCMs|DFT研究三单原子催化剂用于一步N-C-N偶联合成尿素

以二氧化碳（CO₂）和氧化氮（NO_x）为原料来电催化合成尿素的方法可以极大降低碳排放。然而，这种方法最大的挑战是缺乏有效的电催化剂。

近日，澳大利亚阿德莱德大学焦研副教授等人在Science China Materials发表研究论文，设计了一组C₉N₄担载的三单原子电催化剂用于尿素生产，使用DFT理论计算了反应路径，使用过渡态理论搜寻了多个反应能垒，结果表明三单原子催化剂Ni₂Zn/C₉N₄能够高效地电催化合成尿素。

本文要点：

1) 在这个催化剂体系中，Ni₂Zn/C₉N₄的作用是多重的：它不仅可以促使CO₂和NO_x转化成耦合前驱体，更重要的是通过一步N-C-N耦合机制促进尿素的生成，从而抑制其他竞争反应。

2) 在这种N-C-N耦合机制中，*CO插入到已经形成的H₂N*-*NH₂中，与两个N原子同时结合。

本工作展示了三单原子催化剂在电催化生成含多个氮/碳原子化合物过程中的重要作用。

文章信息

Chen L., Tang C., Zheng Y., et al. Triple-atom catalysts for one-step N-C-N coupling toward urea synthesis: A DFT study. Sci. China Mater. (2023).

https://doi.org/10.1007/s40843-022-2382-0

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