SCMs|酰胺功能化共价三嗪骨架增强光催化析氢

具有富氮共轭骨架的共价三嗪骨架（CTFs）是一类典型的共价有机骨架（COFs）多孔材料，因其优异的化学和物理稳定性、结构可调性和低骨架密度等特性，在光催化氧化还原反应研究方面逐渐受到重视。与众多COFs材料一样，CTFs的光催化活性与材料的结晶性和官能团修饰密切相关。然而，CTFs的合成途径较为单一，主要通过强有机酸催化氰基不可逆热聚合，以致CTFs较难通过结晶和官能团修饰协同提升催化活性。

近日，南京林业大学杨小飞教授、赵呈孝副教授和南京理工大学张侃教授等人在Science China Materials发表研究论文，发现CF₃SO₃H催化热聚合制备的CTF-1具有很高的结晶度且晶粒表面含有大量未反应的氰基。

本文要点：

1) 将CTF-1浸没在盐酸溶液中，通过超声辅助促使表面氰基水解成酰胺基团，获得了酰胺功能化的高结晶性CTFs（CTF-amide）。

2) 研究表明，随着盐酸处理时间的增加，更多的氰基转化为酰胺基团，相应材料的光催化活性增强越明显。其中，CTF-amide-16的光催化分解水析氢速率为1133 μmol g^-1 h^-1，远高于原始的CTF-1（520 μmol g^-1 h^-1）。

3) 电化学和瞬态吸收结果表明，酰胺基团功能化有利于CTF中光生载流子的分离和迁移。

文章信息

Li Z., Li T., Miao J., et al. Amide-functionalized covalent triazine framework for enhanced photocatalytic hydrogen evolution. Sci. China Mater. (2023).

https://doi.org/10.1007/s40843-022-2394-6

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