甲醛(HCHO)作为化工原料，广泛应用于各个领域。不幸的是，由于它的高毒性，它会对人类健康造成有害影响。因此，HCHO有效的监测和检测具有重要意义。近年来，基于掺杂石墨烯的HCHO气体传感器得到了广泛的研究。然而，掺杂原子的气敏性能与电负性之间的关系尚未明确。本研究以Ni、Pd和Pt为掺杂剂，采用密度泛函理论(DFT)方法系统研究了HCHO分子在掺杂石墨烯上的吸附行为、能量、电子和光学性质，探讨了掺杂原子的电负性对传感性能的影响。计算结果表明，掺杂高电负性原子的石墨烯由于能隙变化较大，有利于产生可记录的电信号。吸附能随掺杂原子电负性的增强而稳步增加。可见，掺杂原子的气敏性能与电负性之间存在明显的线性关系。换句话说，在石墨烯中嵌入不同的电负性原子，可调整气体传感器的敏感性(例如吸附能、电导率、恢复时间、化学反应参数等)，为设计高灵敏度石墨烯基气体传感器提供有意义的信息。此外，外加正负电场可控制HCHO的吸附和解吸性能。
图1. (a) G(Ni)， (b) G(Pd)， (c) G(Pt)， (d) G(Ni)/HCHO， (e) G(Pd)/HCHO， (f) G(Pt)/HCHO复合物的优化构型。
图2. (a) HCHO， (b) G(Ni)， (c) G(Pd)和(d) G(Pt)的ESP表面。
图3. 掺杂石墨烯和吸附在掺杂石墨烯上的HCHO的ELF分布图。
图4. (a) G(Ni)/HCHO， (b) G(Pd)/HCHO和(d) G(Pt)/HCHO复合物的RDG散点图(左)和相应的梯度等值面(右)。
图5. 掺杂石墨烯及其与HCHO分子复合物的DOS图及其HOMO和LUMO谱。
图6. 掺杂石墨烯及其和HCHO分子复合物的紫外可见光谱。
图7. HCHO吸附在(a) G(Ni)， (b) G(Pd)和(c) G(Pt)上的CDD。橙色和褐色区域分别为电子积累区和电子损耗区。
图8. 电场对G(Ni)/HCHO(黑色)、G(Pd)/HCHO(红色)和G(Pt)/HCHO(蓝色)吸附体系(a)吸附能和(b)电荷转移的影响。
相关研究成果由哈尔滨工业大学化工与化学学院、城市水资源与水环境国家重点实验室、新能源转化与存储关键材料工业和信息化部重点实验室Xin Li等人于2022年发表在Sensors and Actuators: A. Physical (https://doi.org/10.1016/j.sna.2022.113460)上。原文：The sensing mechanism of HCHO gas sensor based on transition metal doped graphene: Insights from DFT study。