南昌大学Yuexiang Li等--促进非晶态NiO还原氧化石墨烯作为增强染料敏化光催化H2释放的助催化剂的合成

通过低成本和简单的方法开发用于析氢反应（HER）的高效催化剂仍然是一个挑战。在此，我们报道了一种无定形NiO/还原氧化石墨烯（A-NG）复合材料作为助催化剂，通过染料敏化增强光催化H₂生成。通过在250°C的低温下煅烧NiCl₂/GO前体，可以容易地制备A-NG复合材料。详细的表征表明，非晶态NiO呈现为高度分散在石墨烯片上的微小纳米颗粒，并且在NiO/石墨烯界面处形成碳化镍，这表明了镍与石墨烯的缺陷碳之间的强烈相互作用。与晶态NiO/rGO（C-NG）相比，A-NG助催化剂显示出显著增强的染料敏化光催化HER活性，因为无定形NiO纳米颗粒可以有效地吸附染料。结果，高度分散的非晶态NiO加速了光诱导电子从激发染料转移到助催化剂，即NiO和rGO之间形成的非晶态碳化镍。这项工作提供了一种低成本和简单的方法来开发用于光催化H₂释放的高效助催化剂。

图1.（a）a-NG和C-NG复合材料的制备图和（b）XRD图谱。

图2.a-NG和C-NG的（a）C1s、（b）Ni2p和（C）O1s的高分辨率XPS光谱。

图3.（a）无图像，（b）TEM图像，（c–e）HRTEM图像，和（f）a-NG的基本映射图像。

图4.（a）rGO、NiO、a-NG和C-NG复合材料的染料敏化光催化H₂释放活性的比较。（b）EY浓度对析氢活性的影响，以及（c）入射光波长对EY–A-NG系统上AQY的影响。（d） EY–A-NG光催化制氢活性的时间过程。（a）的条件：10 mg催化剂，2.0×10–4 mol L–1 EY，7.7×10–2 mol L–2 TEOA，pH 11.0，Hg灯（λ≥ 420nm）照射2h；（b）：除EY浓度变化外，与（a）相同；（c） ：与（a）相同，但EY浓度为5.0×10-4 mol L–1；和（d）：除灯外，与（c）相同。

图5.（a）荧光光谱和（b）在添加rGO、C-NG或a-NG复合物前后，在532nm的脉冲照射下，3EY*在580nm处的瞬态吸收衰减。条件：25.0μg mL^-1份样品；1.0×10^-5 mol L^-1 EY，悬浮液用N2脱气7分钟。

图6. （a）EY分子的电子向Ni物种的传输图；（b） 非晶态NiO/rGO复合材料上染料敏化光催化析氢反应的可能机理。

相关研究成果由南昌大学Yuexiang Li等人2022年发表在Energy & Fuels (https://doi.org/10.1021/acs.energyfuels.2c03256)上。原文：Facile Synthesis of Amorphous NiO/Reduced Graphene Oxide as a Cocatalyst for Enhanced Dye-Sensitized Photocatalytic H2 Evolution。