硅基材料作为锂离子电池（LIBs）的负极具有巨大的潜力，但其商业应用的工程设计被其膨胀和降解所限制。在这项研究中，利用煤中提取的腐殖酸(HA)作为石墨烯前驱体，合成了多孔三维(3D)石墨烯和微米级硅复合负极(Si@G 泡沫)。拉曼光谱证实了还原HA在原位形成石墨烯结构。与商业导电碳相比，还原的HA (rHA)显示出类似的导电性。SEM图像描绘了煤衍生石墨烯的3D骨架，硅颗粒分布在3D石墨烯泡沫的内表面。Si@G复合负极在电流密度为50 mA/g时表现出~656 mAh/g的可逆容量，在电流密度为800 mA/g时表现出~433 mAh/g的高速率能力，并且在300次循环后表现出出色的循环稳定性-89.8%的容量保留，显著高于其他泡沫结构。在锂化和去锂化过程中，石墨烯泡沫作为电导体的基质和硅的体积膨胀支撑。这种三维石墨烯网络将有助于开发高性能锂离子电池的先进硅基负极。
图1. Si@G泡沫的原理图及材料合成工艺。
图2. HA泡沫的(a)照片和在(b)500x和(c)1000x时的扫描电镜图像。
图3. Si@G泡沫负极材料接地后的(a)SEM和(b) EDS映射图像， Si@G的(c)XRD图谱和(d)拉曼光谱。
图4. (a)速率性能(从50 mA/g到800 mA/g)和(b)电流密度为400 mAh/g时Si@G泡沫和参考Si@G负极的循环寿命。
图5. (a) Si@G泡沫(b)参考Si@G电极的循环伏安曲线。(c) Si@G泡沫(d)参考Si@G电极在电流密度为50 mA/g时的恒流锂化和去锂化曲线。
图6. Si@G泡沫和参考Si@G负极的EIS谱和等效电路拟合(a) CV循环前(b) CV循环后(c) EIS曲线对应的等效电路图。
相关研究成果由美国北达科他州大学能源研究所Xiaodong Hou等人于2022年发表在Electrochimica Acta (https://doi.org/10.1016/j.electacta.2022.141329)上。原文：Coal-derived graphene foam and micron-sized silicon composite anodes for lithium-ion batteries。