【材料】商业化泡沫镍：制备高效多孔的二硒化镍析氢催化剂廉价原材料
氢能源是21世纪最具发展潜力的一种清洁、可再生能源，具有燃烧热值高、无碳污染、资源丰富以及应用范围广等优点。电催化分解水是一种清洁无污染、大规模制备氢气的有效途径，能够将间歇的太阳能、风力发电的电能转化为可存储的氢能，从而引起研究者的极大兴趣。目前，贵金属铂、钌等仍然是电催化分解水制氢最高效的催化剂。为了避免使用这种高成本、低储量的铂基催化剂，设计酸性环境下廉价、高储量、稳定且高效的新型析氢反应催化剂显得尤为重要。目前，科学家们主要通过制备纳米结构的催化剂来提高相应析氢反应的催化活性，导致催化剂的制备条件苛刻，电极制备工艺复杂化，不利于电解水制氢在工业上的大规模使用。
（a）原始泡沫镍的形貌图；（b）冰醋酸处理得到的二硒化镍泡沫形貌图；（c）冰醋酸与聚乙烯吡咯烷酮一同处理得到的二硒化镍泡沫形貌图；（d）催化析氢的性能；（e）法拉第效率；（f）氢吸附的吉布斯自由能。
近年来，价格低廉、储存丰富的黄铁矿型（pyrite phase）硫族化合物（CoS2、CoSe2、NiSe2等）被证实在电解水制氢方面具有应用潜力，然而催化活性不够理想，主要受限于其纳米结构的低导电性。基于此，美国休斯顿大学的任志锋教授、陈硕教授课题组的博士后周海青和余芳博士和加州理工学院Goddard教授课题组的刘远越博士（现德州大学奥斯汀分校助理教授）合作，通过调节催化剂的表面粗糙度，将商业化的泡沫镍表面用冰醋酸简单处理，通过氩气环境下的高温硒化反应，巧妙地制备了比表面积可调控、高导电的三维多孔二硒化镍泡沫催化剂（图b, c）。这类催化剂的电极具有块体材料高导电性、纳米催化剂高比表面积以及高孔隙率等优异的特性，从而确保参与反应的电子和质子快速转移至催化剂表面，加快析氢反应的进行。因此，在酸性电解质中，该三维多孔二硒化镍泡沫表现出良好的电催化析氢性能（图d），在电流密度-10 mA•cm-2的条件下相应的过电位只需要57 mV，优于已报道的大多数非贵金属催化剂，例如二硫化钼。此外，这种催化剂具有与贵金属铂相媲美的法拉第效率（图e）。深入的密度泛函理论计算表明单体或二聚体的硒原子表面吸附可以极大地降低二硒化镍催化剂表面的氢吸附吉布斯自由能（图f）。该研究工作首次通过实验上利用商业化的材料实现高效自支撑电解水析氢反应催化剂的制备，工艺简单，无需使用昂贵的导电聚合物来制备催化剂电极，在电解水工业中拥有重要的应用潜力。相关工作近期发表在Energy & Environmental Science 上。
该论文作者为：Haiqing Zhou, Fang Yu, Yuanyue Liu, Jingying Sun, Zhuan Zhu, Ran He, Jiming Bao, William A. Goddard, III, Shuo Chen and Zhifeng Ren.
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Outstanding hydrogen evolution reaction catalyzed by porous nickel diselenide electrocatalysts
Energy Environ. Sci., 2017, 10, 1487, DOI: 10.1039/C7EE00802C
导师介绍
任志锋
http://www.x-mol.com/university/faculty/44742
陈硕
http://www.x-mol.com/university/faculty/44743
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