东南大学肖睿教授课题组：高效、廉价尖晶石材料可实现中温下的化学链制氢
研究背景
氢能被认为是未来理想的燃料与能源载体，开发廉价、高效的制氢技术对于解决能源环境问题具有重要意义。然而，传统的工业制氢工艺，如甲烷蒸汽重整，需较高的反应温度，且产物需经复杂的分离过程才能得到高纯氢气，设备复杂、能耗高。
近年来，化学链制氢技术引起了广泛的关注，该技术使用固体氧化物载氧体作为传递物质和热量的媒介，将水分解过程拆分成在两个反应器中的还原和氧化反应，可实现氢气的内分离。然而，目前报道的载氧体需要较高的反应温度，多次循环后易发生烧结，直接影响整个系统运行的经济性和稳定性。
成果简介
东南大学肖睿课题组近期开发了新型廉价尖晶石载氧体Mn0.25Co0.25Fe2.5O4，该材料可在中温条件下高效、稳定地制取氢气，显示出该材料工业应用的潜力。此外，研究小组还进一步探究了材料性能提升的机理，为化学链制氢技术中载氧体的改性提供了新思路。
在该工作中，研究人员首先基于理论计算结果，使用溶胶凝胶法制备了一组Co、Mn改性铁基载氧体。在后续的制氢性能试验研究中，样品Mn0.25Co0.25Fe2.5O4在550 ℃下的20个循环后仍表现出了可与贵金属改性载氧体媲美的制氢速率~2.28 mmol g-1 min-1，显示出该材料较高的活性和稳定性。随后，研究人员对所制材料制氢性能提升的机理进行了探究。材料与CO反应的脉冲实验结果分析表明，CO选择性随着材料表面氧的消耗而降低，材料内部到表面的氧扩散过程是还原反应的速率控制步骤。同时，经过3 min的时间间隔，材料内部的活性氧扩散到表面，再次反应时材料的CO选择性增大，其中，Mn0.25Co0.25Fe2.5O4表现出了最大的CO选择性增长率16.6%，表明该材料有较高的氧扩散率。此外，在电化学阻抗谱实验中，Mn0.25Co0.25Fe2.5O4在550 ℃下表现出了较高的离子传导率4.34×10-7 S cm-1，约是Fe2O3离子传导率1.12×10-7 S cm-1的四倍，也进一步说明了该材料良好的氧离子传导性。
文章信息
文章以“Earth abundant spinel for hydrogen production in a chemical looping scheme at 550℃”为题，在Green Energy & Environment期刊发表。
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https://doi.org/10.1016/j.gee.2020.06.011
通讯作者简介
肖睿
肖睿，东南大学能源与环境学院院长，长江学者特聘教授，国家杰出青年科学基金获得者，Fuel Processing Technology副主编。主要研究方向为化学链燃烧与气化技术、生物质高值化利用。以第1获奖人获得国家科学进步二等奖、教育部自然科学一等奖和江苏省科技进步一等奖各1项，以主要完成人获其他省部级奖4项。在包括Science在内的国内外核心刊物上发表论文230余篇，其中SCI收录论文180余篇，论文被SCI他引4000余次，获授权发明专利50余项。
撰稿：原文作者
编辑：GEE编辑部
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