密歇根大学米泽田教授等人GEE：光阴极设计助力CO2光电催化制合成气

研

究

背

景

碳中和背景下，光电催化CO₂还原利用光能和电能的协同作用将温室气体CO₂转化为高价值的化学品或燃料，引起了广泛的关注。与光催化类似，光电催化可直接利用太阳能，反应条件温和，并且光电催化通过外加偏压电场可实现更高的电荷分离和能量转换效率。而且外加偏压电场可由太阳能光伏电力提供，从而实现全太阳能驱动的CO₂转化。但迄今为止，该技术所面临的关键挑战之一是开发高效高选择性的光阴极。

成

果

简

介

近日，研究者将强光吸收的Si、优异电荷输运特性的GaN纳米线和高活性的Au电催化剂系统集成，并通过引入TiO₂纳米薄层作为钝化层对表面进行强化处理，大幅增强了CO₂还原制合成气(CO和H₂的混合物)的表面反应动力学，高效地耦合匹配了载流子传递过程，实现了太阳能光电催化转化CO₂制合成气高达2.3%的能量转化效率，为目前光阴极体系报道的世界记录值。

图1. 光阴极还原CO₂制合成气示意图。

另外，研究者发现大尺寸的Au纳米颗粒更有利于CO产物的生成，并且调控Au纳米颗粒的尺寸大小可大范围地控制CO₂还原得到不同组成的合成气产物（CO/H₂的摩尔比从1:11到1:1，图2a），从而满足不同实际应用的需求。作者通过理论建模构筑了不同尺寸的Au纳米颗粒，低配位的位点（边或角）所占的比例随着Au纳米颗粒的增大而逐渐降低（图2b）。并且，通过理论模型对比计算了面边角的反应吉布斯自由能，认为面位点和低配位位点分别是生成CO和H₂产物的活性位。本研究为合理设计高效高选择性CO₂还原的光阴极提供了范例和借鉴。

图2. (a) Au纳米颗粒尺寸大小对合成气产物比例的影响；(b)不同尺寸Au纳米颗粒的表面位点分布。

文

章

信

息

本文以“Efficient photoelectrochemical conversion of CO₂ to syngas by photocathode engineering”为题发表在Green Energy & Environment期刊，第一作者为东南大学能源与环境学院储升博士，共同第一作者为Pengfei Ou博士和Roksana Tonny Rashid博士，通讯作者为密歇根大学米泽田教授和麦吉尔大学宋俊教授。

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https://doi.org/10.1016/j.gee.2020.11.015

撰稿：原文作者

编辑：GEE编辑部