溶剂极性调节控制合成高荧光铯铅卤钙钛矿量子点及其在白光发光二极管上的应用

全无机CsPbX3钙钛矿量子点由于具有窄的发射谱线，高的量子产率和全可视光光谱发射等杰出的光学性能而受到广泛关注，已经显示了其在光电器件应用中的前景。目前，合成全无机钙钛矿量子点的方法主要有以下三种方法：热注射法，阴离子交换法和室温重沉淀法。前两种方法都可以获得高产率、高结晶度的量子点，但是要涉及到高温（140-160℃）合成。后一种方法，可以在室温下合成钙钛矿量子点，但是这些反应过于激烈和迅速，因此很难在动力学上控制量子点的生长过程，并进一步调节量子点的性能。

合肥工业大学材料科学与工程学院蒋阳课题组博士生李国鹏采用一系列醚类溶剂和热注射方法，于较低温下（40-160℃）成功合成出高荧光（高至72%）的CsPbX3量子点。将CsPbBr3绿色荧光量子点和红色荧光作为光色转换层封装与蓝光芯片上，成功制备出显色指数高达93.2的白光发光二极管。

在该研究中，为了探索溶剂极性和反应温度对CsPbX3钙钛矿量子点形核生长过程的影响，分别采用了乙二醇二丁醚，二乙二醇二丁醚和四乙二醇二丁醚三种极性依次增大的醚类溶剂作为反应溶剂来合成钙钛矿量子点，并于不同温度（40-160℃）下来进行反应。结果表明，在醚类体系中，钙钛矿量子点的形核生长过程涉及到取向吸附生长机制，并且溶剂极性和生长温度在这一过程中扮演着重要角色。（以CsPbBr3量子点的合成为例）在不同极性溶剂中，反应中首先通过Lamer机制生成尺寸极小的中间产物（包括小的纳米簇或单体）。在高极性溶剂中，在低温（≤100℃）时这些中间产物通过取向吸附机生成3.2nm左右的CsPbBr3量子点，且具有较高的转换率。在高温（≥120℃）时，体系可以提供更高的能量使得更大的纳米晶参与到取向吸附生长过程中。但是由于高极性溶剂体系的调控能力较差，最终获得的产物为CsPbBr3量子点和块体材料的混合物。在低极性溶剂中，低温（≤80℃）时中间产物通过取向吸附机制形成~3.2nm的CsPbBr3量子点；高温（≥100℃）时，体系中发生更强烈的取向吸附生长，最终产物为~10nm的CsPbBr3量子点。相比较之下，低极性溶剂乙二醇二丁醚在CsPbX3量子点合成上的调控能力更强些，采用此溶剂来合成其他成分的量子点。此外，用CsPbBr¬3封装获得的白光发光二极管（WLED）具有较好的光学性能：显色指数为93.2，色温为5447K，色坐标为（0.3339, 0.3617）。

相关研究结果发表在Advanced Functional Materials（DOI: 10.1002/adfm.201603734）上。

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