无机无铅钙钛矿太阳能电池

随着传统的煤炭、石油、天然气的快速消耗，由此带来的环境污染和能源危机日益严峻，因而寻求清洁、绿色、可持续发展的新能源受到全世界前所未有的关注。太阳能被认为是一种清洁安全、取之不尽用之不竭的理想的可再生能源。当前最有效的太阳能利用方式之一是太阳能电池。近年来随着钙钛矿太阳能电池研究的兴起，其最高光电转化效率在短短几年内已经达到22.1%。目前普遍采用的钙钛矿太阳能电池的光吸收层为有机无机杂化的CH3NH3PbI3或NH2CH=NH2PbI3，该类材料中约35wt%为重金属铅，然而铅基材料在电子产品中的使用受到欧盟及很多国家的严格限制。一种可能的替代铅的元素为其同主族的锡，如以CH3NH3SnI3和NH2CH=NH2SnI3为光吸收层的钙钛矿太阳能电池。此外，该类有机无机杂化的钙钛矿材料中有机离子（CH3NH3+与NH2CH=NH2+）占有较大的比重，这将直接导致在未来的钙钛矿太阳能电池商业应用时的长期稳定性问题。最近有研究表明金属铯离子取代有机离子的钙钛矿材料展示了更好的热稳定性。例如全无机的无铅钙钛矿材料CsSnI3的熔点为451 ℃，而卤化物的无铅钙钛矿材料CH3NH3SnI3和NH2CH=NH2SnI3的降解温度约为200 ℃，且CsSnI3可以通过熔融固化反应来合成制备。在太阳能电池的工作温度范围内（20-100 ℃），CsSnI3具有两个同质异相体，黑色的B-γ- CsSnI3与黄色的Y- CsSnI3，其中黄色的Y- CsSnI3在太阳能电池中没有光伏响应，而黑色的B-γ- CsSnI3具有较为适宜的直接带隙1.3 eV，低的激子束缚能（10-20 meV）及高的载流子迁移率（~585 cm2V-1s-1），是一种理想的钙钛矿光伏材料。

近日，南方科技大学工学院国家千人计划特聘专家孙小卫讲座教授研究团队利用固相熔融反应制备了高纯相的无机B-γ-CsSnI3钙钛矿材料，基于该材料制备的异质结耗尽型钙钛矿太阳能电池获得了3.31%的光电转换效率，为当前无机无铅钙钛矿太阳能电池的最高效率。研究表明，固相熔融反应制备的B-γ-CsSnI3经混合溶剂溶解后制备的薄膜获得了高纯相的XRD结果，避免了黄色的Y- CsSnI3相以及降解产物Cs2SnI6的生成。通过可控的热退火过程，获得了具有颗粒粗化的B-γ-CsSnI3的薄膜形貌，在退火温度为100-300℃时，B-γ-CsSnI3的平均晶粒尺寸逐步增大至0.5 mm。由于在B-γ-CsSnI3中锡空位VSn具有较低的形成能，易自发形成类金属特性的B-γ-CsSnI3。通过采用密度泛函理论DFT模拟计算，结果显示锡空位VSn没有导致B-γ-CsSnI3形成二次相，并对其XRD的衍射曲线结果影响甚微。通过从介孔结构、scaffold结构至平面结构的器件结构优化，在B-γ-CsSnI3厚度约为120 nm时平面结构的钙钛矿太阳能电池获得了3.31%的光电转换效率，基于此的器件模拟结果表明该器件为异质结耗尽型。该工作的合作单位为美国布朗大学的Nitin P. Padture教授研究组及内布拉斯加大学林肯分校的Zeng Xiao Cheng教授研究组。

该工作的研究结果为未来全无机无铅钙钛矿太阳能电池的发展提供了一种新的技术路线，对无铅钙钛矿电池的发展具有重要意义。相关工作已发表在Advanced Energy Materials (DOI: 10.1002/aenm.201601130)上。

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