柔性石墨烯片上的三维纳米碳材料用于电化学光催化分解水

电化学/光电化学水裂解制氢和氧是可再生能源转化中的一个重要战略方向。铂和铱等贵金属是现今被认为最活跃的水裂解电催化剂，但其稀缺的资源和高昂的价格极大地限制其实际应用。前期的研究主要集中在开发碱性条件下产氧和酸性条件下产氢的非贵金属电催化剂（例如：过渡金属氧化物、氢氧化物和钙钛矿等产氧催化剂；过渡金属硫化物、碳化物、磷化物、硼化物和氮化物等产氢催化剂）。然而，针对如何能够实现在同一电解液中高效地全裂解水制氢和氧来满足商业化大规模的实际需求，目前仍然存在着巨大的挑战。最近的研究发现非金属原子掺杂的碳材料能够实现全水分解制氢和氧，但是其催化效率较低并且催化机理和活性位点还不能够确定。因此，如何优化材料结构，并深入理解其催化机制成为了实现高效全水裂解制氢和氧的至关重要因素。此外，如果能够进一步将高效的电催化材料与光电极相结合，通过太阳能驱动来实现光电化学水裂解，将为有效的利用太阳能提供了一种新的思路。

近期，德国德累斯顿工业大学冯新亮教授研究团队通过水热自组装和高温裂解耦合技术，构建出一种自支撑的三维Co-N-P结构改性的多孔碳电极（Co–Nx|P-GC）材料并对其电催化和光电催化水裂解制氢和氧的性能进行了详尽研究。在此复合材料体系中，稠密的Co–Nx|P-GC多孔纳米颗粒紧紧地附着在电化学剥离石墨烯柔性电极（FEG）表面，形成了一个具有较高比表面积（164 m2 g−1）的三维杂化超级结构。在碱性条件下，该Co–Nx|P-GC/FEG电极表现出优异的产氧和全分解水催化活性，在电流密度达到10和100 mA cm−2时，其电化学产氧过电势分别为1.55和1.61 V，性能远优越于其他过渡金属和/或非金属原子掺杂的碳材料。在电流密度为100 mA cm−2时，其全水分解的过电势达到了1.60 V，好于商业中广泛应用的铱//铂电催化剂。理论计算和实验结果表明，Co–Nx结构和掺杂的P原子的协同作用优化了碳电极表面的电荷分布，导致了其高效的催化能力和优良的稳定性。最后，将Co–Nx|P-GC/FEG电催化剂选择性沉积在赤铁矿电极表面，形成一个高效的太阳能驱动水裂解整合光阳极。在模拟太阳光照射下（AM 1.5G），光电流密度在1.23 V电压处达到了2.15 mA cm−2。同时在0.92 V位置处，实现了0.40%的最大光电转化效率。

该研究不仅开发了一种新型的过渡金属原子和非金属原子耦合结构改性的多孔碳新型电极材料，而且还为光电化学二氧化碳还原，氨氧化以及氧还原电催化材料的发展提供了新的思路。相关工作已发表于Advanced Materials （DOI: 10.1002/adma.201604480）上。

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