单分子多核簇功能化的介孔碳材料:T1、T2-双模式核磁成像与载药体系
多金属纳米颗粒复合功能化的碳材料在能源、催化、环境、生物医药等领域具有巨大的应用前景,日益受到学界的广泛关注。由于诊疗一体的需求,将两种不同模式的核磁成像造影剂(顺磁性钆螯合物T1-加权造影剂和超顺磁性氧化铁T2-加权造影剂)以及载药系统结合到一种复合功能材料的平台上,可能会有效地提高疾病诊断的准确性,因此其研究受到越来越多的关注。然而,由于不同金属前驱体之间的物理化学性质不同,在材料制备过程中,不同金属前驱体与碳前驱体之间会存在竞争相互作用,从而会导致两种不同纳米颗粒在介孔碳上分布不均和分散性差的问题。
针对这一问题,复旦大学化学系周亚明和凌云(共同通讯作者)等人以单分子铁-钆多核簇作为金属前驱体,与酚醛树脂、造孔剂F127通过挥发诱导自组装的方法,制备获得了一种GdPO4和γ-Fe2O3双金属纳米颗粒分步均匀、高度分散的功能化有序介孔碳材料(Fe–Gd/OMC)。研究结果证明,该材料中GdPO4和γ-Fe2O3均一分散且镶嵌在碳骨架中,粒径均小于5 nm。对材料制备方法的进一步的扩展实验表明,该方法适用于二维六方及三维立方介孔碳材料的功能化,表明该方法具有一定的普适性。该Fe–Gd/OMC复合材料中高分散的GdPO4和γ-Fe2O3可分别作为T1-加权造影剂和T2-加权造影剂,此外,材料还很好地保持了碳载体的有序的介观结构和高比表面积。基于以上优势,该复合材料在体外实验中表现出良好的T1-、T2-加权双模式核磁成像与载药性能:弛豫率r1和r2分别为2.7 and 183.7 mM–1 S–1,DOX载药量为102 mg g–1。毒理学研究表明该复合材料对细胞没有产生明显的毒性,因此,该复合材料具有双模式核磁成像与载药的潜在应用价值。
此项研究将多核金属簇化学和碳材料有效结合,提供了一种新颖的制备多功能碳材料的研究思路。相关研究成果在线发表在Advanced Functional Materials (DOI: 10.1002/adfm.201605313)上。
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