AEnM：基于三维树皮状氮掺杂碳构建超薄金属硼酸盐纳米网及其电催化研究

Research News

General Synthesis of Ultrathin Metal Borate Nanomeshes Enabled by 3D Bark-Like N-Doped Carbon for Electrocatalysis

Qi Hu, Guomin Li, Zhen Han, Ziyu Wang, Xiaowan Huang, Xiaoyan Chai, Qianling Zhang, Jianhong Liu, Chuanxin He*

DOI: 10.1002/aenm.201901130

Ultrathin nanomeshes perfectly inherit the integrated advantages of ultrathin 2D materials and porous nanostructures, which have shown their great application potential in catalysis and electronic devices. Here, the general synthesis of ultrathin metal borate (i.e., Co-Bi, Ni-Bi, and Fe-Bi) nanomeshes is reported by capitalizing on 3D bark-like N-doped carbon (denoted BNC) as nanoreactors. Indeed, this strategy is straightforward, only comprising a one-step reaction between metal cations and sodium borohydride without using templates. Impressively, the water splitting device constructed by Co-Bi based nanomeshes can enable a current density of 10 mA cm−2 at a small cell voltage of 1.53 V.

在过去的十年，构建二维过渡金属纳米片已经成为制备高效电催化材料的有效手段。尤其是仅有原子厚度的超薄纳米片具备较大的比表面积、较高的表面/体积比，使得表面原子达到最大的暴露。因此，超薄的纳米片在氧析出反应中普遍具有优异的电催化活性。但是，超薄纳米片的横向质量扩散能力较差，使得其活性难以进一步提高。与之形成鲜明对比的是，超薄的纳米网状材料不仅完美地继承了超薄纳米片的优势，而且具备规则的多孔结构，可以极大地促进电催化过程中的传质，从而提高纳米片状材料的电催化活性。但是，大多数的过渡金属纳米网材料都是使用硬模板的方法合成，其制备过程比较繁琐。因此，开发简单、有效的方法来合成超薄的过渡金属纳米网并进一步研究其在电催化反应中的独特优势，是十分有意义的。

最近，深圳大学化学与环境工程学院何传新教授课题组介绍了一种利用三维树皮状氮掺杂碳为纳米反应器来合成超薄金属硼酸盐纳米网的通用方法，并将所制备的金属纳米网用于完全电解水，研究了超薄纳米网在电催化反应中的独特优势。

通过使用三维树皮状氮掺杂碳为纳米反应器，本文开发了一种简单且通用的方法来一步合成一系列的超薄金属硼酸盐（如Co-Bi, Ni-Bi, and Fe-Bi）纳米网。相比较传统制备繁琐、操作复杂的缺点，该方法制备时不需要使用任何的模板，只包含一步的金属阳离子与硼氢化钠的反应，极大地简化了制备过程。作为纳米反应器，以荔枝外果皮为原料所制备的树皮状氮掺杂碳具有以下明显的优势：低成本、树皮状断裂的纹理、三维多孔的纳米结构（比表面积为1915.5 m2g-1），电负性的界面（zeta电位：-43mV）和超亲水性的表面。这些优势使得该纳米反应器能够强有力地吸附金属阳离子，从而有效地控制二维纳米网的生成。所制备的超薄Co-Bi纳米网（厚度仅为2 nm）在氧析出反应中展现出了优异的电催化活性，电流密度为10 mA cm-2的过电势仅为286 mV，远低于商业RuO2和其它非金属催化剂所需要的过电势。这可以归因为以下几点的协同作用：多孔结构暴露出更多的活性位点，Co-Bi与氮掺杂碳之间的电子转移提高Co-Bi的本征活性，Co-Bi与氮掺杂碳之间的异质界面加快电催化过程中的电荷传递。在Co-Bi纳米网中掺杂少量的Ru（≈1.1 wt%）之后，所制备的Ru-Co-Bi纳米网具备优异的氢析出活性。更为重要的是，以Co-Bi和Ru-Co-Bi分别为阳极和阴极所构建的完全电解水装置，达到电流密度为10 mA cm-2的电解电压仅为1.53 V，远低于贵金属RuO2//Pt/C电解池所需要的电压（1.61 V）。本文所展示的超薄金属纳米网的设计概念和合成方法简单、有效，十分有望扩展到其它一系列的金属纳米网状材料的合成。

相关论文以题为“General Synthesis of Ultrathin Metal Borate Nanomeshes Enabled by 3D Bark‐Like N‐Doped Carbon for Electrocatalysis”发表在Advanced Energy Materials (DOI: 10.1002/aenm.201901130)上，并被选为封面论文。

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