清华大学-伯克利深圳学院刘碧录Small Science：以少胜多？研究人员提出“马赛克”催化剂

电催化技术在能源转化和制备清洁能源载体方面具有重要意义。在当前全球碳中和的大背景下，通过电催化和电转化方式，使用由可再生能源产生的电能实现各类清洁能源载体的制备，变得尤为重要。近年来研究人员已经发展出众多高性能电催化剂，并被用于多个领域。概括而言，目前研究思路主要集中在调控催化剂的化学成分 (如掺杂、合金化、相变)和物理特征 (如尺寸、形状、应变)上，进而通过调节反应中间体与催化剂之间的结合强度来提高其催化性能。这些在原子水平进行催化剂成分和结构的调控非常有效，但也具有较大的难度。如何从不同角度思考这一问题，建立操作性更强的策略来提升催化材料的性能，具有重要意义。

最近，清华大学-伯克利深圳学院刘碧录课题组发表了研究文章。该团队设计了一种“马赛克”图样化催化剂，并从空间结构工程的角度调控了催化剂的性能。以铂催化剂为例，实验表明马赛克铂催化剂的析氢反应比活性是平面铂催化剂的11倍，在相同过电位下马赛克铂催化剂比平面铂催化剂和商用铂碳催化剂具有更高的电流密度，但材料的用量却更少。实验和理论模拟表明，传质能力的提升和局域电场强度的增强是马赛克催化剂活性提升的主要原因。这种马赛克催化剂设计策略还被扩展到其他催化剂材料和反应体系中，如二维材料硫化铂、零维材料钌颗粒，析氢反应、析氧反应等，具有普适性，并有望推广至更多的三相反应体系中。

图1. “马赛克”催化剂的设计理念及结构示意图。

图2. “马赛克”催化剂的设计及其工作原理。

该工作首先阐述了马赛克电催化的工作原理及其对传质和局域电场强度的影响。之后以铂催化剂为例，对比研究了马赛克铂催化剂和平面铂催化剂在析氢反应上的差异。实验表明马赛克铂催化剂具有更高的催化活性，尤其在大电流密度下，气泡的脱附密度更大、脱附半径更小，说明马赛克铂催化剂具有更优异的传质性能。此外，该工作将此策略扩展至硫化铂、钌催化剂，用于析氢、析氧反应，证明了此策略的普适性。研究人员发现电催化材料的覆盖度（Θc, 催化剂面积/电极面积）是调控马赛克电催化剂性能的关键物理量。他们的研究表明：当Θc = 0.0625时，马赛克催化剂性在小电流密度和大电流密度下都具有优异的产氢性能（η = 13 mV @ j_geo  = 10 mA cm⁻²  and η = 98 mV @j_geo  = 1000 mA cm⁻² ）。他们进一步探究了马赛克电催化剂对传质和电场强度分布的影响。通过改变一种楔型马赛克催化剂的方向，研究了传质过程对电化学产氢性能的促进作用，表明传质是影响催化剂在大电流密度下性能的重要因素之一。最后，作者通过有限元模拟研究了“马赛克“催化剂上的电场强度分布，发现局域电场强度在”马赛克“催化中被大幅增强，且平均电场强度和最大电场强度均与催化剂的覆盖率密切相关，通过优化电催化剂分布的马赛克图案，可以实现电催化性能的最优化。

图3.“马赛克”催化剂中的电场强度分布。

该工作开发了一种新型催化剂设计策略：即“马赛克“催化剂，并从新的角度即空间结构工程出发去调控催化剂的性能，为高性能催化剂的设计和制备提供了新的思路。相关文章在线发表在Small Science上。

论文信息：

Spatial Structure Engineering in Enhancing Performance of Mosaic Electrocatalysts

Dr. Yuting Luo, Prof. Sum Wai Chiang, Lei Tang, Zhiyuan Zhang, Fengning Yang, Dr. Qiangmin Yu, Dr. Baofu Ding, Prof. Bilu Liu

Small Science

DOI: 10.1002/smsc.202000059

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