华南师范大学、南京师范大学兰亚乾Small Structures：Ca掺杂调控金属有机多面体衍生铜基空心球的CO2电还原产物

随着人类社会发展的不断进步，化石燃料的过度利用和日益丰富的人类活动导致全球范围内CO₂含量持续增高，而CO₂含量的急速增长又会引发全球变暖等严峻的环境问题，科学家们为缓解这些问题不断开发各种光化学，电化学，热化学或光电化学等的方法，其中，CO₂电还原因操作过程简单易行，整个反应过程中对环境友好，又可以通过设计不同类型的催化剂得到各种有价值的能源燃料，符合可持续发展等优点而得到广泛的研究。其中，铜基催化剂是最有可能实现电化学还原CO₂为高价值和高能量多电子产物的一类催化剂。

华南师范大学、南京师范大学兰亚乾课题组通过溶胶-凝胶法制备了一系列具有空心球形貌的Cu基CO₂电催化剂。首次报道了CaCO₃掺杂的Cu基电催化剂应用于CO₂电还原的催化产物调控，通过调控CaCO₃的掺杂量可以实现电还原产物从甲烷到乙烯的转变。相关结果发表在（DOI: 10.1002/sstr.202100012）上。 

这项研究首次报道了CaCO₃掺杂的Cu基中空形貌的CO₂电催化剂对于还原产物调控，例如我们通过调整前驱体配比得到的催化剂PISG-3和PISG-8在电催化性能方面有着显著的差异。其中，CaCO₃含量较高的PISG-8样品在电化学CO₂RR过程中更容易生成更多的CH₄，而CaCO₃含量较低的电催化剂PISG-3在催化过程中则更容易产生C₂H₄。我们通过密度泛函理论（DFT）计算进一步讨论了CaCO₃在体系中的作用，推测CaCO₃可以降低相邻两个反应中间体*CHO共存的可能性，从而抑制二聚过程，并提高CH₄产物的选择性和活性。

论文信息：

Self-Assembly of Hydroxyl Metal–Organic Polyhedra and Polymer into Cu-Based Hollow Spheres for Product-Selective CO₂ ElectroreductionRu-Xin Yang, Yi-Rong Wang, Guang-Kuo Gao, Lin Chen, Yifa Chen*, Shun-Li Li*, Ya-Qian Lan*Small StructuresDOI: 10.1002/sstr.202100012

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期刊简介

Wiley旗下的Small Structures创立于2020年。作为Small的姊妹期刊，Small Structures旨在成为发表关于亚宏观尺度结构研究的多学科、跨领域、顶尖旗舰期刊。稿件领域包括但不限于化学、物理、材料、工程和生命科学，类型包括原创研究、综述、展望、评论等。

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