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普渡大学窦乐添团队Small Structures:末端基团调控内嵌有机半导体钙钛矿材料

SSTR MaterialsViews 2022-10-11

金属卤化物钙钛矿材料作为一类新型的光电功能材料,具有高的光吸收系数、长的载流子扩散长度、以及可溶液加工等优点,在太阳能电池、光电探测、发光二极管等领域具有潜在的应用价值。其中,低维内嵌有机半导体钙钛矿是一种将功能性的有机阳离子嵌入到无机八面体框架中的杂化结构。这种钙钛矿具有结构和组成容易调节,电子性能和稳定性能优异的特点。但是,目前基于共轭有机分子与金属卤化无机框架之间的相互作用情况还没有得到全面的研究。基于此,普渡大学的窦乐添(Letian Dou)教授团队与江西师范大学的梁爱辉副教授合作设计并合成了一系列含不同末端结构的联噻吩有机共轭分子(末端基团分别为:甲脒、咪唑和苯并咪唑),并研究了其对钙钛矿晶体结构,相转变过程以及作为钝化剂在钙钛矿太阳能电池中的应用。

不同温度下钙钛矿材料的紫外吸收光谱(T-UV)和X射线衍射(T-XRD)表明:末端基团为咪唑和苯并咪唑的有机分子与碘化铅形成的钙钛矿随温度增加,会从0D结构转变为2D结构,继而转换成1D结构;但是与碘化锡形成的钙钛矿在低温下难以形成钙钛矿,当升高到一定温度后才开始形成2D钙钛矿。末端基团为甲脒的有机分子表现出与咪唑和苯并咪唑不一样的性质,当其与碘化铅形成钙钛矿时,随着温度升高,会从2D结构转变为1D结构;但是与碘化锡形成钙钛矿时,其结晶性较差,难以形成2D钙钛矿。

Figure 1. Absorption spectra of films of (2TIm)2PbI(A), (2TBIm)2PbI(B)(2TFA)2PbI(C), (2TIm)2SnI(D), (2TBIm)2SnI(E) and (2TFA)2SnI(F) annealed at different temperatures for 10 min.

通过尝试不同单晶培养的方法和条件,我们得到了基于端基为咪唑和苯并咪唑的1D铅基钙钛矿的单晶结构,基于端基为苯并咪唑的2D锡基钙钛矿单晶结构,但是没有获得基于端基为咪唑的锡基钙钛矿的单晶结构。与此不同的是,我们获得了基于端基为甲脒的2D铅基和锡基钙钛矿单晶结构,但是它们的结构不是传统的RP相,而是阶梯状的2D结构。

Figure 2. Crystal structure of (2TIm)PbI3·(DMF), viewed along the b axis (A); (2TIm)PbI3·(DMSO), viewed along the a axis (B); (2TIm)PbI3·(GBL), viewed along the b axis (C); (2TBIm)PbI3, viewed along the a axis (D); (2TBIm)PbI3·(GBL), viewed along the b axis (E); (2TBIm)PbI3·(DMAC), viewed along the c axis (F); (2TFA)4Pb3I10, viewed along the c axis (G); (2BIm)2SnI4·(DCB), viewed along the a axis (H); (2TFA)3Sn2I7, viewed along the a axis (I).

进一步深入研究了不同端基的有机分子作为钝化剂钝化3D钙钛矿太阳能电池的表面。研究发现,加入末端基为甲脒的钝化剂后,钙钛矿太阳能电池的效率有所下降;加入了末端基为咪唑和苯并咪唑的钝化剂后,钙钛矿太阳能电池的效率有所提升,其中基于苯并咪唑的器件效率提升最大,钙钛矿太阳能电池的效率从最初的19.59%提高到21.13%。

Figure 3. (A) Scheme of perovskite solar cell structure with ligand layer inserted between hole transporting layer and perovskite layer. The library of molecular passivators with different terminal groups is shown on the right. (B) J-V curves of devices with different passivation layers in comparison with the control device without passivation layer.

论文信息:

Tailoring Anchoring Groups in Low-Dimensional Organic Semiconductor-Incorporated Perovskites

Aihui Liang, Ke Ma, Yao Gao, Letian Dou*

Small Structures

DOI: 10.1002/sstr.202100173

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Structures

期刊简介

Wiley旗下的Small Structures创立于2020年。作为Small的姊妹期刊,Small Structures旨在成为发表关于亚宏观尺度结构研究的多学科、跨领域、顶尖旗舰期刊。稿件领域包括但不限于化学、物理、材料、工程和生命科学,类型包括原创研究、综述、展望、评论等。

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