大化所刘健，天大 陈亚楠，浙大 贾铮SMSC：径向介孔通道结构掺杂碳球的应力管理设计助力高性能钾电池
钾离子电池由于具有钾资源成本低、工作电压高等优点，被认为是极具潜力的新型电化学储能系统。碳基材料由于其储量丰富、化学稳定和结构易控等特点，在钾离子电池研究中受到巨大的关注。然而，碳基电极材料在半径较大的钾离子插入/脱出过程中承受着巨大体积膨胀导致的机械应力，使电极材料发生粉化，甚至与集流体失去电接触，这将严重损害了其储钾容量和循环稳定性。研究人员对电极材料进行纳米工程设计来有效地解决上述问题。但是，目前较少的研究关注到材料的纳米结构配置、机械应力分布和电化学储钾性能之间的相互关系。因此，关注碳基负极的高效应力管理对于合理设计电极材料的微纳结构、提高钾离子电池的性能具有重要意义。
基于此，中国科学院大连化学物理研究所刘健研究员、天津大学陈亚楠教授和浙江大学贾铮教授合作，在Small Science发表的研究文章从分子尺度可控设计组装了具有径向介孔通道结构的双原子掺杂介孔碳球（DMCS）微纳材料，独特的径向介孔通道结构，有效地缓解了碳基材料负极在嵌钾膨胀过程中的应力问题，呈现出优异的倍率性能（在20 A g-1的超高电流密度下，其比容量为90 mAh g-1）和出色的循环稳定性（高电流密度2A g-1下，循环寿命超过12000圈）。
图1. 两种不同微纳结构碳球的应力演变示意图
图2. 从分子尺度可控设计制备的三种碳球的微纳结构表征
图3. DMCS负极材料在钾离子半电池中的电化学性能
该工作通过有限元模拟与电化学测试分析，系统地解释了DMCS负极材料展现出优异电化学性能的原因：这种径向介孔通道结构对于碳基材料体系的应力缓冲效应起着至关重要的作用，有效地避免了微纳颗粒表面的应力集中，降低了微纳颗粒和集流体之间的相互作用应力，从而避免了微纳颗粒之间的电隔离以及电极与集流体的脱离。
图4. DMCS的电化学动力分析以及DMCS//PTCDA扣式全电池性能
图5. 在单颗粒系统和多颗粒系统中两种不同微纳结构碳球的应力演变模拟
该工作从应力演化调控的角度系统研究了径向介孔纳米结构工程设计与超稳定钾离子储存之间的构效关系，我们认为基于微纳碳基负极的高效应力管理，从分子尺度设计特殊介孔结构的材料将有助于推动高性能钾离子碳基负极材料产业化，并对锂/钠/钾离子电池的学术研究具有重要启发意义。
论文信息：
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期刊简介
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