原子级厚度单晶铑纳米片
二维纳米材料具有独特的物理和化学性质,在催化、储能、生物等领域表现出广阔的应用前景。由于体相金属多具三维密堆积结构,合成具有原子级厚度的二维金属纳米材料仍然面临很大的挑战。针对该问题,厦门大学郑南峰教授课题组利用一氧化碳在Rh(111)晶面上的特异性吸附,成功地合成并表征了3-5个原子层厚度的单晶铑纳米片,相关结果“Single-Crystalline Rhodium Nanosheets with Atomic Thicknes”发表于于 Adv. Sci. 2015, 2, 1500100。
基于该课题组在利用一氧化碳调控Pd、Pt纳米晶形貌取得的系列成果,研究人员在合成铑纳米晶过程中引入一氧化碳作为表面保护分子,得到了3-5个原子层厚、边长可调的平行四边形单晶铑纳米片。透射电镜表征发现每片厚度约为1 nm,由3-5铑原子层密堆叠形成。深入的研究表明,反应的初始阶段形成了铑羰基簇合物,这些簇合物是形成铑纳米片的重要中间体。随着反应的进行,铑羰基团簇逐渐聚集组装,最终形成单晶纳米片。电化学的一氧化碳脱附和红外表征实验均表明一氧化碳吸附在Rh(111)晶面上,该特异性吸附有效地阻止了铑原子在Rh(111)上的沉积,从而形成以Rh(111)面为主要暴露晶面的单晶铑纳米片。此外,研究发现随着一氧化碳的压力升高,铑纳米片的边长可以从500 nm 增长至1300 nm。发展的方法亦可用于表面清洁超薄Rh纳米片的制备,在此基础上,研究人员还比较了表面清洁和有聚乙烯吡咯烷酮(PVP)保护的铑纳米片在催化蒽氢化反应中的活性,发现表面清洁的超薄铑片具有更高的催化活性,表面保护剂剂的加入会使催化活性降低。
该项研究所制备的原子级厚度单晶铑纳米片丰富了二维金属纳米材料的种类,所发展的方法可用于指导其他二维纳米材料的合成。
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