利用可再生海藻合成氮化铁基高性能氧还原催化剂
氧还原反应(ORR)是质子交换膜电池阴极反应的关键,目前商业化的铂碳催化剂价格昂贵,衰减快,抗毒性差,严重制约着燃料电池的实际应用。因此需要设计一种具有优异的催化活性且低成本易实现规模化量产的催化材料替换铂碳催化剂。三元Fe/N/C被认为是一类作为燃料电池阴极领域的明星材料,具有起波电势高、稳定性好、廉价等诸多优点,引起了人们广泛关注和研究。然而,传统制备方法有两个主要的缺点,增加了燃料电池系统的成本和应用:(1) 繁琐复杂的工艺导致无法实现催化剂的商业化量产,(2) 制备过程牺牲三元Fe/N/C多孔结构,从而降低了ORR的中间活性物质传递。
格里菲斯大学姚向东教授和青岛大学杨东江教授及其团队针对这一问题,发明了一种绿色环保的、经济的、可量化的三维结构Fe2N纳米颗粒/N掺杂石墨烯气凝胶(Fe2N/N-GAs)氧还原催化剂,其制备原料来源于海洋中的海藻提取物海藻酸钠。海藻酸钠中的四个α-L-古罗糖醛酸分子链与三价铁离子交联得到铁基蛋盒结构,通过在氨气下碳化,铁基蛋盒结构转变成Fe2N/无定性碳核壳结构。相比于商业化的铂碳材料,Fe2N/N-GAs结构表现出优异的氧还原催化活性:在酸性/碱性电解液中均具有较高的起波电势,良好的电化学稳定性和抗甲醇性。该优异的性能归因于Fe2N/无定性碳的核壳结构和石墨烯气凝胶的协同作用:(1) 无定性碳壳层避免ORR催化过程对Fe2N纳米颗粒的侵蚀;(2) Fe2N/无定性碳的核壳结构为ORR催化提供了的大量F-N-C活性位点;(3) 石墨烯优良的导电性降低电催化过程中的电子传递阻力;(4)石墨烯气凝胶丰富的三维贯通结构有利于催化活性物质的快速转移。该工作实现了三维Fe2N基催化剂的低成本量产,相关论文在线发表在Small(DOI: 10.1002/smll.201503305)上。
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