具有原子级厚度的四氧化三钴/石墨烯层层复合材料在锂离子电池中的应用

近年来，随着便携式电子设备和电动汽车的广泛应用和快速发展，具有高能量密度、高功率密度、和长循环寿命的锂离子电池逐渐成为科学研究的热点。其中，过渡金属氧化物/石墨烯复合材料作为锂离子电池负极材料，具有较高的理论容量、良好的导电性能和优异的循环稳定性能，因而成为商用石墨的潜在替代品。在所有的过渡金属氧化物/石墨烯复合材料的结构中，片层与片层的复合结构能显著提高锂离子电池的存储能力。这是因为氧化物片层和石墨烯片层之间具有较强的结合强度，能够产生更加明显的“协同效应”，并显著提高锂离子电池的存储性能。然而以往报道的过渡金属氧化物纳米片不能提供足够多的表面原子来与石墨烯的碳原子进行结合，使得这种“协同效应”难以达到最大化，从而限制了其在锂离子电池负极材料中的进一步发展和应用。

针对以上问题，澳大利亚伍伦贡大学的窦士学院士课题组采用表面活性剂诱导的自组装方法合成了类石墨烯结构的四氧化三钴超薄纳米片，并与石墨烯复合，成功地制备出了具有原子级厚度的层层复合材料。因为合成的四氧化三钴纳米片厚度只有~2 纳米，所以具有极高的比表面积，能够显著增加其与石墨烯的结合强度。X射线光电子能谱表明，四氧化三钴纳米片与石墨烯的结合是借助于石墨烯表面含氧官能团的桥接作用实现了钴-氧-碳的键合。这种原子级厚度的层层复合结构用作锂离子电池负极材料时，具有极高的能量和功率密度、极长的循环寿命、和优良的循环稳定性：在100 和2000 mA g-1的电流密度下，分别具有2014.7和1134.4 mAh g-1的放电比容量，远远超过商用石墨的理论容量（372 mAh g-1）；在2000 mA g-1的电流密度下，经过2000圈的循环后，其充电容量仍然维持在92%左右（相比于首圈的充电容量），远远优于之前报道的所有四氧化三钴/碳基（包括石墨烯、纳米碳管和多孔碳等）复合材料。其优异的电化学性能主要得益于其原子级厚度的层层复合结构。这种特殊的复合结构实现了电极和电解液的充分浸润，缩短了锂离子在晶格中的扩散距离，提高了四氧化三钴的导电性能，防止了四氧化三钴的体积膨胀，并提供了大量的锂离子存储的活性位点（比如表面原子、介孔、晶界、边界、和结构缺陷等）。更重要的是，这种原子级厚度的层层复合结构可以使得四氧化三钴和石墨烯之间的“协同作用”达到最大化，即锂离子存储在四氧化三钴片层一侧，电子分布在石墨烯一侧，从而实现快速的电荷分离和显著的锂离子界面存储。这样一种原子级厚度的层层复合结构也可用于制备其他类石墨烯/石墨烯的复合材料，并期望在诸如电池、超级电容器、催化、传感器及纳微米电子器件等领域得到广泛的应用。

相关论文发表在Advanced Energy Materials(DOI: 10.1001/aenm.201501835)。第一作者为窦玉海，通讯作者为窦士学院士和孙子其老师。

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