Trans Tianjin Univ | 碳缺乏的g-C3N4上单原子Pd-N3位点高效光催化制氢

＋

文章信息

碳缺乏的g-C₃N₄上单原子Pd-N₃位点高效光催化制氢

作者：Guimei Liu, Haiqin Lv, Yubin Zeng, Mingzhe Yuan, Qingguo Meng, Yuanhao Wang, Chuanyi Wang

原文标题：Single-atom Pd-N₃ Sites on Carbon-deficient g-C₃N₄ for Photocatalytic H₂ Evolution

期刊：Trans Tianjin Univ, 2021

https://doi.org/10.1007/s12209-021-00281-z

原文链接：

https://link.springer.com/article/10.1007/s12209-020-00279-z

本文亮点

1.通过构造表面碳缺陷为单原子Pd负载提供锚定位点。

2.阐明单原子Pd-N₃位点的引入对载流子行为和光催化制氢的调控作用。

＋

内容简介

光催化制氢是实现能源可持续发展的一种重要途径，但其效率受限于光生电荷的复合。为此，人们进行了很多探索。在原子尺度上优化光催化剂的结构，促进光生电荷的分离，对提升其催化效率至关重要，但仍是一项挑战。早期研究表明单原子金属M-N位点表现出高活性、高选择性等特性，如Fe-N₄是ORR的活性中心，Pt-N₃是光催化固氮的活性位，Ag-N₂的光催化制氢活性优于Ag-N₄。而Pd-N₃对于光催化制氢的作用还有待深入研究。
本工作利用表面缺陷工程理念设计、构建了一种高活性产氢的单原子Pd负载的碳缺陷修饰的g-C₃N₄复合催化剂。通过油浴加热和光还原构造的单原子位点Pd-N₃改善了光生电荷的分离和传输，使氮化碳的制氢效率得到显著提升。其效率与未修饰的g-C₃N₄和纳米Pd负载g-C₃N₄相比，分别提高到了24倍和4倍。该工作为单原子催化剂的设计提供了新思路。

＋

图文导读

图1  （a）负载在碳缺乏的g-C₃N₄上的单原子示意图；（b）Pd-CN的HADDF-TEM图像；（c）像差校正的Pd-CNHAADF-STEM。红色圆圈表示单原子钯所处位置

图2 CN，Pd-CN和Pdnano-CN的（a）XRD图谱，（b）FTIR光谱

图3 CN，Pd-CN和Pdnano-CN的XPS光谱 （a）C 1s，（b）N 1s，（c）O 1s，（d） Pd 3d

图4 （a）光催化制氢的活性；（b）CN，Pd-CN和Pdnano-CN的量子效率；（c）Pd-CN的光催化制氢的循环运行

图5 （a）UV-Vis漫反射光谱；（b）估计带隙；（c）VB XPS；（d）CN，Pd-CN和Pdnano-CN的带隙结构示意图

图6 CN，Pd-CN和Pdnano-CN的（a）稳态PL光谱；（b）时间分辨的PL光谱

通讯作者简介

 曾玉彬
中国武汉大学副教授。2007年获得中国华中科技大学环境科学与工程系的博士学位。曾于2008年至2009年在韩国首尔国立大学土木与环境工程系从事博士后研究，与Junboum Park教授合作。研究方向主要集中在环境光催化方面。 苑明哲中国科学院广州沈阳自动化研究所研究员。他于2006年获得中国科学院沈阳自动化研究所的博士学位。目前，研究方向包括功能材料和环境光催化。到目前为止，已经发表论文100余篇。

 王传义
英国皇家化学学会会员，中国科学院特聘教授，武汉大学兼职教授。他于1998年从中国科学院感光化学研究所获得博士学位，并于1999年至2000年在德国（汉诺威和柏林自由大学太阳能研究所）和Detlef Bahnemann教授一起担任Alexander von Humboldt研究员，而后在2000年至2010年期间在美国的塔夫茨大学和密苏里大学堪萨斯城分校从事研究员工作。此外，还担任《环境化学快报》的副编辑和许多国际期刊的编辑委员会成员。他的研究方向包括生态材料和环境光催化。到目前为止，已经发表论文200余篇。

扫描二维码 可直接下载本文

https://link.springer.com/article/10.1007/s12209-020-00279-z

扫码关注我们

Transactions of Tianjin University

天津大学学报（英文版)

主编：巩金龙副主编：张强/Rafael Luque/张铁锐电话 : [phone]
邮箱：[e-mail]

欢迎投稿：

https://mc03.manuscriptcentral.com/transtju

点击左下角「阅读原文」查看原文

↙↙↙