Trans Tianjin Univ | 可见光照射下氮掺杂同时提高C(𝘴𝘱³)–H键氧化活性和选择性研究

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文章信息

Tingting Hou, Zhuyan Gao, Jian Zhang, Nengchao Luo, Feng Wang. Simultaneously Enhanced Activityand Selectivity for C(sp³)–H Bond Oxidation Under Visible Light by Nitrogen Doping. Trans Tianjin Univ, 2021: https://doi.org/10.1007/s12209-021-00292-w

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https://link.springer.com/article/10.1007/s12209-021-00292-w

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内容简介

由于C(sp³)–H键的化学惰性和高解离能，在温和条件下实现C(sp³)–H键的选择性氧化制备目标化合物仍然是一项重要且富有挑战性的任务。半导体光催化剂在光照条件下可以产生空穴和活性氧物种，为温和条件下碳氢化合物的选择性氧化提供了一条新的途径。在此，我们构建了氮掺杂的TiO₂纳米管（N-TNTs），其在可见光下对甲苯的氧化具有显著的活性和选择性，甲苯的转化率为32%，苯甲醛的选择性>99%。进一步的机理研究表明，氮的引入会在TiO₂的价带顶产生新的能级，新能级的产生不仅可以将TiO₂对光的吸收边红移至可见光区，还可以抑制羟基自由基的产生，进一步抑制苯甲酸的生成。

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图文导读

图1  样品表征。(a) H-TNTs、(b) NH₄⁺-TNTs和(c) N-TNTs的TEM图像。N-TNTs的(d) Ti 2p、(e) O 1s和(f) N 1s的XPS光谱

图2  (a) 锐钛矿、H-TNTs、NH₄⁺-TNTs和N-TNTs在光催化甲苯氧化中的活性。(b) 455-nm LEDs、AM 1.5G照射下N-TNTs光催化氧化甲苯的时间历程。(c)光催化氧化甲苯的表观量子效率。(d) 底物扩展实验

图3  (a) 样品的紫外-可见漫反射光谱。(b) 样品在300nm激发波长下的荧光光谱。(c) 反应气氛、(d) 捕获剂和(e) 异丙醇对N-TNTs光催化甲苯氧化的影响。(f) 对照实验

图4  本文提出的反应机制

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通讯作者简介

 王 峰
中国科学院大连化学物理研究所研究员，课题组长、生物能源研究部部长、副所长。2005年在中国科学院大连化学物理研究所获得博士学位。2005至2009年分别在美国加州大学伯克利分校和日本北海道大学从事博士后研究。现主要从事多相催化反应、生物质催化转化、光催化转化以及生命周期评价和经济技术评估等研究工作。

Transactions of Tianjin University

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