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Trans Tianjin Univ | CO₂转化制化学品和燃料的多相催化研究进展

英文版编辑部 天津大学学报英文版 2023-03-02


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文章信息


Dunfeng Gao, Wanjun Li, Hanyu Wang, Guoxiong Wang, Rui Cai. Heterogeneous Catalysis for CO2 Conversion into Chemicals and Fuels, Trans. Tianjin Univ. (2022). https://doi.org/10.1007/s12209-022-00326-x 

Received: Received: 20 May 2022 / Revised: 7 June 2022 / Accepted: 9 June 2022 /

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https://link.springer.com/article/10.1007/s12209-022-00326-x



PART02

本文亮点


1. 总结了热催化、电催化和光(电)催化CO2转化制化学品和燃料的多相催化研究最新进展,并重点介绍了不同转化路线的一些代表性研究。

2. 通过结合先进的原位/现场光谱和显微表征及密度泛函理论计算,揭示了用于CO2转化反应的典型催化材料的构效关系。

3. 指出未来研究要在比较稳定的工业相关的CO2转化率下,进一步提高单一CO2还原产物的催化选择性。



PART03

背景及意义


CO2催化转化制化学品和燃料是减少碳排放和实现碳中和的一种可行方法。通过热催化、电催化和光(电)催化,CO2可以转化为多种有价值的产品,包括CO、甲酸、甲醇、甲烷、乙醇、乙酸、丙醇、轻烯烃、芳烃、汽油及精细化学品。在这篇综述中,作者总结了CO2转化制化学品和燃料的多相催化研究最新进展,并重点介绍了不同转化路线的一些代表性研究。通过结合先进的原位/现场光谱和显微表征及密度泛函理论计算,揭示了用于CO2转化反应的典型催化材料的构效关系。在未来催化基础研究中,活性、选择性和稳定性的调控应面向实际应用面临的问题。为降低下游分离和纯化过程的成本,未来研究要在比较稳定的工业相关的CO2转化率下,进一步提高单一CO2还原产物的催化选择性。这种选择性调控可以通过设计新型催化材料、开发多外场耦合(光、热、电和磁)的新型CO2转化路线来实现。



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图文导读


图1 CO2转化制化学品和燃料的多相催化路线

图2 ZnO-ZrO2固溶体催化剂CO2加氢制甲醇的a 催化性能和b稳定性。经参考文献[22]许可,Copyright 2017, American Association for the Advancement of Science。Ir/AP-POP 催化剂上CO2加氢生成甲酸盐的c催化性能和d稳定性。经参考文献[28]许可,Copyright 2019, Cell Press。 e Ni/a- TiO2和Ni/a-TiO2-NH3的CO2甲烷化性能。经参考文献[37]许可,Copyright 2019, American Chemical Society。Ir/TiO2的CO2 甲烷化性能。经参考文献[40]许可,Copyright 2020, Royal Society of Chemistry。

图3  a, b ZnZrO/SAPO串联催化剂上CO2加氢制轻烯烃的性能。经参考文献[55]许可,Copyright 2017, American Chemical Society。ZnAlOx/H-ZSM-5串联催化剂上CO2加氢制芳烃的c催化性能和d稳定性。经参考文献[56]许可,Copyright 2018, Springer Nature。Na- Fe3O4/HZSM-5多功能催化剂对CO2加氢制汽油的e催化性能和f稳定性。经参考文献[62]许可,Copyright 2017, Springer Nature。g, h双功能 Ir1-In2O3单原子催化剂上CO2加氢制乙醇的性能。经参考文献[64]许可,Copyright 2020, American Chemical Society。  

图4 a CO2电解成 CO(CO→ CO + 1/2O2)的能量需求与温度的关系。经参考文献[86]许可,Copyright 2019, Wiley-VCH。b SFRuM钙钛矿表面上钌铁合金纳米粒子的密度和尺寸。 c CO2电解性能和d氧化还原处理后 SFRuM 的稳定性。经参考文献[104]许可,Copyright 2021, Wiley-VCH。e CO2电解电流密度和f 1.4 V下的电化学阻抗谱。经参考文献[105]许可,Copyright 2021, American Chemical Society。

图5 a Pd/C 催化剂上 CO2电还原的选择性转换。经参考文献[118]许可,Copyright 2017, Springer Nature。Au-CeOx 界面增强了CO2电还原。经参考文献[123]许可,Copyright 2017, American Chemical Society。 c, d Ni-N-C催化剂的CO2电还原性能。经参考文献[124]许可,Copyright 2018, Royal Society of Chemistry。CoPc@Zn-N-C催化剂的CO2电还原性能。经参考文献[149]许可,Copyright 2020, Wiley-VCH。 f Cu-CuI复合催化剂的CO2电还原性能。经参考文献[161]许可,Copyright 2021, Wiley-VCH。

图6  a CoPc/ZnN4 串联催化剂上 CO2电还原生成甲烷和 b Cu/Ag 串联催化剂上乙烯以及 c ZnZrO/ZSM-5 串联催化剂上CO2加氢制芳烃的拟议反应机理。 a经参考文献[149]许可,Copyright 2020, Wiley-VCH。 b经参考文献[163]许可,Copyright 2019, American Chemical Society。c经参考文献[57]许可,Copyright 2019, Cell press。

图7 a MEA CO2电解器示意图。b, c在 MEA 电解器中Cu 催化剂的CO2 电还原性能。 经参考文献[171]许可,Copyright 2020, Springer Nature。

图8a可见光照射下Au/p-GaN、Cu/Au/pGaN和Cu/Au/Al2O3/p-GaN的光催化CO2还原生成 CO性能。经参考文献[190]许可,Copyright 2021, American Chemical Society。 b 无辅助PEC串联系统中CO和H2的法拉第效率。经参考文献[191]许可Copyright 2020, Wiley-VCH。



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通讯作者简介


 汪国雄 


2000年于武汉大学获学士学位,2006年于中国科学院大连化学物理研究所获博士学位。2007-2010年在日本北海道大学催化研究中心从事博士后研究,后加入大连大学催化国家重点实验室任副研究员,2015年晋升为研究员。主要从事二氧化碳电解制燃料和化学品研究,包括催化剂设计与制备、电化学原位动态表征、电解器件与技术等。作为核心成员获得2017年全国创新争先奖牌, 2019年入选中国科学院青年创新促进会优秀会员,2021年获得国家杰出青年科学基金资助。

 蔡睿 


1999年于南京大学获学士学位,2005年于中国科学院大连化学物理研究所获博士学位。2006-2010年在美国加州大学河滨分校博士后研究,于2010年加入中国科学院大连化学物理研究所。现任大连化学物理研究所和青岛生物能源与过程研究所副所长、研究员。主要研究方向为无机膜材料分离与催化研究以及能源科技战略研究。承担和参与多项能源化工领域国家、地方和企业的战略规划与咨询研究项目,获2015年度国家能源局能源软科学研究优秀成果一等奖。


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