Trans Tianjin Univ | 用于将二氧化碳转化为化学品的 MXene 基光催化剂和电催化剂

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文章信息

Tahta Amrillah, Abdul Rohman Supandi, Vinda Puspasari, Angga Hermawan, Zhi Wei Seh. MXene-Based Photocatalysts and Electrocatalysts for CO2 Conversion to Chemicals.

Trans Tianjin Univ, 2022, https://doi.org/10.1007/s12209-022-00328-9

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https://link.springer.com/article/10.1007/s12209-022-00328-9

PART02

本文亮点

1. 本文报道了MXene 基催化剂在将二氧化碳转化为增值化学品方面的研究进展和最新进展，特别是光还原和电还原反应。

讨论了潜在的光催化和电催化二氧化碳转化机制。同时，展望了该领域的未来研究，包括光电催化和光热二氧化碳还原。

PART03

背景及意义

化石燃料燃烧产生的二氧化碳 (CO₂) 过量排放已对气候和环境造成严重且可能无法逆转的影响，例如全球变暖、海平面上升、海洋酸化和冰川消融。为了缓解这种不断增长的二氧化碳浓度，人们致力于开发不同的技术，包括二氧化碳捕获和储存、从源头抑制二氧化碳排放以及将二氧化碳直接转化为增值燃料和化学品。在这些新兴技术中，将 CO₂ 气体转化为更有价值的燃料和化学品，称为 CO₂ 还原反应 (CO₂RR)。鉴于其节能、低成本、可持续和温和的操作条件，光催化和电催化 CO₂RR 已成为将 CO₂ 转化为增值产品的最有希望的方法。光催化CO₂ 还原 (PCR) 从太阳能中收集间歇性光，在水的帮助下将大气中的 CO₂ 直接化学转化为太阳能燃料。电催化 CO₂ 还原 (ECR) 提供更高的产品产率和转化效率，特别是在连接到可再生能源时，但它是一个复杂的反应，因为它涉及多个基本反应以及耦合质子-电子对的转移生产多样化的产品。此外，由于稳定的 C=O 键导致的反应动力学缓慢以及与析氢反应 (HER) 的竞争是 ECR面临的基本挑战。因此，探索能够克服这些限制的高效催化剂对于 PCR 和 ECR 技术的实际应用具有重要意义。

本综述主要总结了基于 MXene 的光催化剂和电催化剂在CO₂减排应用中的最新进展。本文分为三个主要部分：（i）对光催化和电催化 CO₂ 还原的机理理解；(ii) MXene基纳米复合材料光催化CO₂转化的研究进展；(iii) 基于MXene的CO₂还原电催化剂的研究进展。还简要讨论了光电催化 (PEC) 和光热CO₂还原。最后，提供了开发基于 MXene的CO₂还原催化剂的剩余挑战和未来方向，以促进进一步的进展。

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图文导读

图1 CO₂ 光还原示意图。参考文献来源[37]

图2 （a）在标准条件下水性电解质中 CO₂RR 和 HER 的热力学势。经参考文献[46]许可转载。版权所有 2020，John Wiley & Sons, Inc. （b）金属催化剂表面上 CO2RR 的途径。参考文献来源[47]

图3  具有内置电场诱导肖特基结的 CeO₂/Ti₃C₂-MXene 光催化CO₂还原活性的增强机制。参考文献来源[49]  

图4 MXene-半导体纳米复合材料可能的光催化 Z 型和 S 型机制图。参考文献来源[38]和[63]

图5 （a）提出的 CO₂与M₃C₂ MXene 表面相互作用的路径。（b）Mo₃C₂催化CO₂转化为*CH₄和**H₂O 的最小能量路径的侧视图。参考文献来源 [34]

图6 （a）Mo₃C₂和TM取代的双金属MXenes的CO₂RR火山图。（b）ΔG(OCH₂O*)（黑线）和ΔG(HOCH₂O*)（红线）分别与ΔG(OCHO*)的吸附自由能线性关系

图7 在（a）Ti₂CT_x和（b）Mo₂CT_x MXenes上CO₂RR与甲酸的密度泛函理论计算。参考文献来源[94]

图8（a）光电化学电池，参考文献来源[6]；（b）具有外部热输入的半导体光热催化示意图；（c）由LSPR效应对等离子金属结构（E_f，费米能级）产生的过程示意图。参考文献来源[103]

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通讯作者简介

 Zhi Wei Seh 

Zhi Wei Seh，A*STAR 材料研究与工程研究所的高级科学家。他分别在康奈尔大学和斯坦福大学获得材料科学与工程学士学位和博士学位。他的研究兴趣在于设计用于储能和转换的新材料，包括先进的电池和电催化剂。作为Web of Science的高被引研究员，他因设计锂硫电池中的第一个蛋黄壳纳米结构而获得广泛认可，这是一项许可技术。他还发表了MXenes作为析氢和二氧化碳还原电催化剂的第一个实验演示。

Transactions of Tianjin University

天津大学学报（英文版)

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