Science Bulletin综述：二维金属氧化物和硫化物的结构调控及其高性能光电催化应用

上海大学张海娇教授和澳大利亚皇家墨尔本理工大学合作者在Science Bulletin发表综述文章, 分别从插层、掺杂、构造缺陷和界面设计以及与其他功能材料的复合等方面系统总结了近年来二维过渡金属氧化物和硫族化合物在光电催化领域的研究进展。

二维金属氧化物和硫族化合物具有优异的物理化学性质, 在光催化和电催化应用方面具有很大的潜力, 可用于析氢反应、二氧化碳还原和氮还原等许多重要的化学反应。然而, 由于导电率低、活性位点少和激发电荷的快速复合, 未经改性的二维金属氧化物和硫族化合物通常显示出相对较差的催化性能。因此, 可以通过对二维金属氧化物和硫族化合物进行合理地结构设计和化学修饰, 从而改善和提高其催化性能。

该综述首先总结了二维金属氧化物和硫族化合物的合成方法、晶体结构、键长等基本物理化学性质, 概述了基于电催化和光催化原理的三种还原反应的相似性（图1）, 并深入讨论了电催化和光催化的反应机理、设计要点和性能指标。

图1 基于(a)电催化和(b)光催化的析氢反应、二氧化碳还原和氮还原过程示意图 

接着详细总结了提升二维金属氧化物和硫族化合物电催化和光催化反应性能的工程设计策略, 主要包括插层、掺杂处理、缺陷工程, 晶面和晶相以及与其他化合物的复合（图2）。作者对每一种合成策略的制备方法, 对性能的影响和催化应用的研究进展进行了详细的梳理总结。通常需要将多种设计策略进行耦合来提升电催化和光催化的性能。

图2 二维金属氧化物和硫族化合物的插层、掺杂、缺陷构造和界面设计在析氢反应、二氧化碳还原和氮还原方面的应用 

最后, 对该领域的前景和挑战以及未来可能的研究方向进行了展望：(1) 需要深入了解二维金属氧化物和硫族化合物在电催化和光催化反应过程中的实际活性位点; (2) 二维金属氧化物和硫族化合物基催化剂的稳定性仍需进一步提升; (3) 需要精确控制具有特定晶体取向的二维材料的生长。此外, 二氧化碳还原和氮气还原反应的催化机制还有待深入研究。如何采用二维金属氧化物和硫族化合物基催化剂来实现二氧化碳的选择性还原以制备高附加值的化学原料仍然有待进一步研究。

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Yichao Wang*, Baiyu Ren, Jian Zhen Ou*, Kai Xu, Chunhui Yang, Yongxiang Li, Haijiao Zhang*. Engineering two-dimensional metal oxides and chalcogenides for enhanced electro- and photocatalysis, Science Bulletin, 2021, doi:  10.1016/j.scib.2021.02.007.