量子伊辛模型是统计物理的一个基础模型，代表性地揭示了量子相变等物理行为，并且外场可以有效地调控内部的量子涨落。量子阻挫体系更是由于其中的阻挫，会带来更加新奇的物理现象。最近人们在二维三角阻挫格子TmMgGaO4中实现了二维量子伊辛模型【Y. Shen et al., Nature Communications 10, 4530 (2019)】，使得TmMgGaO4成为一种代表性的本征量子伊辛磁体材料。为了研究其量子涨落如何被外场有效调控，复旦大学赵俊，陈钢课题组利用中子散射技术对TmMgGaO4在外场下的磁结构和磁激发进行了测量，揭示了其完整的相图，并且通过半经典的自旋波计算定量地解释了所观测到的一系列物理现象。该研究工作在Science Bulletin 2022年第1期报道。伊辛模型是一个经典模型，自旋只能沿着伊辛轴，量子涨落基本可以忽略不计。但如果能够在垂直于伊辛轴的方向施加一个横场，就能引入非常强的量子涨落，使其变成量子伊辛模型。这个模型在一维材料中很早就被实现，但在二维或者三维体系中却鲜有实验发现，大多数的研究成果还停留在理论或者计算上。在最近合成的TmMgGaO4材料中，Mg和Ga没有磁性，有磁性的Tm通过O连接形成二维三角格子的层状结构，层和层之间被Mg和Ga隔开，层间距离较远，所以可以认为这是一个准二维的三角格子结构。Tm有较强的自旋轨道耦合，耦合之后的总角动量在周围离子的作用下进一步发生晶体场劈裂，劈裂之后最低能是两个单重态，被一个非常小的能隙隔开【图1(a)】。两个单重态合在一起是一个二自由度系统，等效为有效自旋1/2，因而表现出极强的伊辛行为，可以用三角格子伊辛模型描述。而能隙则可以等效为一个横场，因此TmMgGaO4是一个非常罕见的二维本征量子伊辛材料。这一点早在2018年已经被复旦大学赵俊课题组通过中子实验结合陈钢课题组理论模拟证实【Y. Shen et al., Nature Communications 10, 4530 (2019)， arXiv 1810.05054 (2018)】。图1 TmMgGaO4 的比热测量和磁性相图。TmMgGaO4的晶体场(a)和倒空间示意图(b)；不同外场下的磁性比热(c)；磁转变温度和自旋能隙随外场的变化相图(d)，对应的磁结构为零场相(e)，中间相(f)和高场相(g)。除此之外，还需要强调一点，这里的横场因为是晶体场劈裂导致的，所以是内禀，材料自带的，还能再外加一个额外的磁场沿着伊辛轴，从而进一步调控横场导致的量子涨落。更有意思的是这里的伊辛相互作用和横场的能量尺度较低，较小的外场就能大幅度改变TmMgGaO4的物理性质，这更加有利于量子调控。为此，研究人员进一步研究了TmMgGaO4在外加纵场下的相图，用中子散射技术测量了其磁结构和磁涨落随外场的变化。在零场下，TmMgGaO4的低温基态是上-下-零的三子格序，第一个子格自旋向上，第二个自旋向上，第三个子格是向上和向下的叠加态。为了更加形象地描述这样的磁结构，作者引入一个虚拟的y方向，它垂直于沿着z方向的伊辛轴，但它不对应现实中的任何一个方向，只是一个数学描述，用以解释磁矩在晶体场下的极化。这样，上-下-零的三子格序就可以变成一个固定大小的自旋从z方向向y方向倾斜，它在z方向的投影就是真实的自旋期望值，这一点在转化过程中也保留了，即自旋沿着y方向是多极矩，多极矩难以被传统微观磁性探测直接探测，沿着z方向自旋是偶极矩，中子、磁化率等测量可以直接探测这部分分量。显而易见，第三个子格就是沿着y方向的自旋。同时作者也能看到，这样转化之后，自旋向着y方向倾斜就是量子涨落的表现。加了沿着z正方向的纵场之后，上-下-零的三子格序受到了扰动，变成了上-下-上的另一种三子格序，本来沿着y方向的自旋被外场带着偏向了外场方向。外场大小不一样三个自旋的偏转也会发生变化，也导致各种物理量发生新奇的非单调的变化。当外场从0 T增加到1.5 T，磁转变温度逐渐升高，磁有序导致的磁布拉格峰逐渐变强，自旋能隙也逐渐变大，但自旋激发强度却开始变弱【图2，图3】。当外场从1.5 T进一步增大，磁转变温度开始降低，磁布拉格峰也开始变弱，自旋能隙也开始变小，但自旋激发强度重新变强【图2，图3】。在2.7 T附近，材料被外场极化，三子格序被完全破坏，所有自旋都往上倾斜，但因为残留的量子涨落，自旋还是会往y方向倾斜。这样就得到了完整的相图【图1】，而该相图中包含的各个相的物理性质的演化，都可以被半经典的线性自旋波计算定量地解释【图4】。简单地说，伊辛相互作用是个经典力，横场则是个量子贡献，外加纵场是个额外的经典作用，三者相互竞争导致了丰富的相图，这是通过外场调控材料中量子涨落的理想案例。 图2 TmMgGaO4的磁有序布拉格峰随外场和温度的变化。在零场下，磁布拉格峰的强度和宽度随温度的变化关系(a)&(b)；在外场下，磁性布拉格位置没有发生变化但强度呈现非单调的演化(c)-(f)。 图3 TmMgGaO4的极化中子测量和自旋激发随外场的变化总结。极化中子测量证明了自旋沿着y方向是多极矩，而沿着z方向自旋是偶极矩(a)；不同外场下动量积分的自旋激发强度(b)；弹性和非弹性中子强度随外场的变化(c)；计算所用的外场和实验施加外场的关系(d)。
图4 TmMgGaO4中的磁激发和线性自旋波模拟。实验结果(a)~(e)和横场伊辛模型的计算模拟(f)~(j)高度吻合。该工作首次在实验上完整建立了三角格子量子伊辛模型在外加纵场下的相图，并通过线性自旋波计算解释了外场是如何调控内部的量子涨落，从而实现一系列新奇的物理现象。资助机构：上海市教育委员会科研创新计划（2017-01-07-00-07-E00018），国家科技支撑计划(2016YFA0300203, 2016YFA0300500, 2016YFA0301001, 2018YFE0103200)，国家自然科学基金（11874119），上海市市级科技重大专项（2019SHZDZX01），香港研究资助局优配研究金（17303819, 17306520）
Yayuan Qin, Yao Shen, Changle Liu, Hongliang Wo, Yonghao Gao, Yu Feng, Xiaowen Zhang, Gaofeng Ding, Yiqing Gu, Qisi Wang, Shoudong Shen, Helen C. Walker, Robert Bewley, Jianhui Xu, Martin Boehm, Paul Steffens, Seiko Ohira-Kawamura, Naoki Murai, Astrid Schneidewind, Xin Tong, Gang Chen, and Jun Zhao, Field-tuned quantum effects in a triangular-lattice Ising magnet, Science Bulletin, 2022, 67(1): 38-44, DOI: 10.1016/j.scib.2021.08.012