多功能电催化剂实现低能耗全电解尿素产氢 | Science Bulletin

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Highly efficient overall urea electrolysis via single-atomically active centers on layered double hydroxide

Huachuan Sun, Linfeng Li, Hsiao-Chien Chen, Delong Duan, Muhammad Humayun, Yang Qiu, Xia Zhang, Xiang Ao, Ying Wu, Yuanjie Pang, Kaifu Huo, Chundong Wang, Yujie Xiong

Science Bulletin, 2022, 67(17): 1763–1775

doi: 10.1016/j.scib.2022.08.008

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简介

阳极尿素氧化反应(UOR)不仅可以取代析氧反应(OER)降低能耗, 还可与析氢反应(HER)协同作用, 同时产生氢燃料并净化富含尿素废水. 然而, 如何高效实现全电解尿素仍然面临挑战. 本文首先将铑单原子催化剂(SAC)锚定到镍钒层状双氢氧化物(LDH)表面, 以获得多功能电催化剂即Rh/NiV-LDH. 该催化剂可以实现低能耗全电解尿素产氢目标. Rh/NiV-LDH在100 mV过电位下具有较高HER质量活性(0.262 A mg⁻¹)和转化频率(TOF: 2.125 s⁻¹). 此外,  Rh/NiV-LDH表现出优异的UOR催化活性, 仅需要1.33 V电压即可达到10 mA cm⁻²的电流密度, 表明UOR具备克服缓慢OER动力学缓慢的潜力. 实验数据和理论计算证明, Rh/NiV-LDH出色的催化活性归因于NiV-LDH载体和单原子Rh位点的协同作用. 将自支撑Rh/NiV-LDH分别作为尿素全电解池的阴极和阳极(1.0 mol L⁻¹KOH + 0.33 mol L⁻¹尿素作为电解液), 只需要1.47 V的低电压就可以提供100 mA cm⁻²的电流密度且具有良好稳定性. 这项工作从单原子精确调控的角度对全电解多功能SAC的设计具有重要指导意义.

图文导读

Fig. 1.   Structural and morphological characterizations of Rh/NiV-LDH.

Fig. 2.  Spectroscopic characterizations of Rh/NiV-LDH.

Fig. 3.  Catalytic HER performance of the as-prepared catalysts in alkaline electrolyte.

Fig. 4.  Catalytic performance of the as-prepared catalysts for UOR and overall urea electrolysis.

Fig. 5.  Theoretical calculations for the Rh/NiV-LDH.

通讯作者

王春栋  华中科技大学光学与电子信息学院副教授. 主要研究方向为低维固体材料中特殊电子态与本征物性的构效关系, 能源存储与转换器件及系统, 电催化反应动力学与电子调控, 及机器学习. 

熊宇杰  中国科学技术大学化学与材料科学学院教授. 主要从事基于催化过程的生态系统重构研究.

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