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结构集成的三维碳管栅极型高性能滤波电容器

日益增长的交直流转换需求要求滤波电容器在宽频宽电压范围内工作,滤波电容器在确保电器和电子设备的质量和可靠性方面起着至关重要的作用,特别是存储设备和计算机。传统的滤波电容器如铝电解电容器(AECs),满足平滑任意波的需求。但是其比电容较低,无法满足多样化的需求;另一方面,其体积庞大,阻碍了其在功能性和柔性电子电路的集成化和小型化方面的应用。因此,开发新型的小型滤波电容器对于满足当前数字电路和便携式电子产品的新需求至关重要。
双电层电容器(EDLCs)可用于滤波电路中,将交流电转换为直流电,当施加电压时,在电解质-电极界面形成的双层电容器中储存电荷。但EDLCs是一种慢速器件,电极中复杂的微孔网络提供了较大的电化学电阻,因此它们不能在超过1 Hz左右的频率进行充放电。其电极材料必须具有优越的导电性和快速的离子响应,才能实现快速的频率响应性能,一般由高比表面积导电材料组成,在单位体积上,EDLCs通常比传统电容器多存储一个数量级的能量,具有较高的CA和CV。CA是一个比较准确的评价指标,因为为了保证离子快速分布到内表面以保证高频响应,需要限制电极厚度。对于给定的电容,低CA将需要增加EDLCs中的活性和非活性材料,导致低CV。目前,EDLCs主要使用纳米结构的碳基电极,为了实现高频响应,这种EDLCs只能使用低负载的活性材料,从而导致次级CA。这是因为高负载的活性材料,如石墨烯或碳纳米管(CNT)阵列,倾向于聚集成多层形式或束,导致对离子分布的阻力增加,因此反应缓慢。虽然已经报道了各种方法,如使用垂直结构和大孔石墨烯,但这些问题仍未解决。
本文中,研究人员使用三维碳管栅极(3D-CTG)作为电极制备高性能滤波EDLCs。该栅极具有真正互联和结构集成的垂直和横向CTs(简称3D-CTs),具有较高的结构稳定性、优越的导电性和有效的开放多孔结构,是在三维互联的纳米多孔阳极氧化铝(3D-AAO)模板的辅助下,通过化学气相沉积(CVD)方法合成的。通过将铝箔与铜杂质阳极化,形成高度有序的垂直排列纳米通道,并将含铜纳米颗粒嵌入通道壁中,然后对纳米颗粒进行选择性湿化学蚀刻,获得了具有侧孔连接相邻垂直通道的3D-AAO模板。在3D-AAO纳米孔模板内通过乙炔裂解和移除模板生成3D-CTs。为了增加比表面积并进一步增强CA,可以对3D-CTs进行修饰,例如通过Ni催化剂辅助CVD法在垂直和横向CTs内填充更小直径的CNTs (3D-CNT@CT),或用KMnO4表面处理 (3D-RCT,即表面粗糙的3D-CT)。
本文中涉及的独立薄膜已被创新性地用于制造EDLCs,其有效性已得到证实,可解决现有碳基EDLCs作为交流滤波电容器时的频率响应较慢以及商用AECs面临的低CA和CV的关键瓶颈问题。这些令人鼓舞的结果为使用碳基电极的高电容滤波电容器的小型化铺平了道路,对当前和新兴的便携式电子产品至关重要。

[图1] 3D-CNT@CT栅极的合成与特点。(A) 3D-CNT@CT栅极合成过程的示意图;(B) 典型的横截面图;(C) 俯视图;(D) 3D-CNT@CT放大的横断面SEM图,(插图)高倍率SEM图;(E) 两个相邻的垂直CTs由填充CNTs的横向CTs连接的高分辨率TEM图像,(插图)CNT的放大TEM图。

[图2] 3D-CTG电容器的组件结构及电化学阻抗谱。(A) EDLC组件结构示意图;(B)基于3D-CTG的EDLCs复杂平面图;(C)基于3D-CT-10-、3D-CNT@CT-10-、3D-RCT-10-和3D-RCT-12-基的EDLCs和商用AEC(日本松下,6.3 V/330 μF)的相位角与频率的关系。

[图3] 基于3D-CTG的EDLCs的频率相关电容。(A和B) CA和CV与3D-CT-10-、3D-CNT@CT-10-、3D-RCT-10-和3D-RCT-12-基的EDLCs和商用AEC频率的关系;(C) 比较3D-CT-10-、3D-CNT@CT-10-、3D-RCT-10-和3D-RCT-12-基的EDLCs和其他报道的相位角接近或小于−80°的交流滤波电路中使用的电化学电容器在120 Hz时的CA。

[图4] 单片EDLC和串联EDLCs的性能特点。(A) Nyquist图;(B) 相位角与频率的关系;(C) 电容随频率变化的实部和虚部;(D) 消耗因子(DF)与频率的关系;(E) 6个EDLCs串联的滤波结果与AECs的比较;(F) 3D-CTG电极EDLCs与商用AECs的体积比较。

文献来源:Structurally integrated 3D carbon tube grid–based high-performance filter capacitor. DOI: 10.1126/science.abh4380


本期投稿:ZJ

本期编辑:ZBW


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