具有优异超级电容性能的2D 1T-MoS2/Ti3C2 MXene异质结构

构建异质结的策略被认为可以有效提高2D材料的电容性能。异质结界面处的势垒可以有效促进电荷的快速转移，从而提高电导率。同时，异质结的形成可以有效避免2D材料的再堆积和聚集，并大大增加2D材料电化学活性面积。Ti₃C₂T_x作为一种典型的2D MXene，由于其良好的亲水表面、高化学稳定性、可调的层间距以及高导电性，已被广泛用作超级电容器和电池材料。Ti₃C₂ MXene具有非常优异的循环性能和优异的速率性能，然而，低比容限制了其应用。基于Ti₃C₂ MXene的异质结构凭借其独特的优势，不仅可以充分利用MXene的独特结构、高反应性和超高电子电导率，还可以诱导与高电容纳米片的协同相互作用，表现出了优异的电容超级电容器电极，因此，用Ti₃C₂ MXene构建2D电容材料是一件有趣的事。

二硫化钼作为一种典型的二维过渡金属二氢化物（TMD）已被广泛研究。众所周知，MoS₂以不同的多晶型和稳定的2H和亚稳1T相是两种典型的晶体结构。重要的是，1T-MoS₂已被证明是一种优良的高电容超级电容器电极材料。不幸的是，从热力学角度来看，1T-MoS₂是亚稳的。尽管已经尝试了几种路线来获得1T-MoS₂，但制备纯的1T-MoS₂始终是一个问题。到目前为止，还没有有效的方法来合成纯净、清洁、高度环境稳定的多层结构1T-MoS₂。因此，所制备的MoS₂ MXene异质结构中MoS₂的晶体结构大多为2H相或2H/1T杂化相。

本文通过高磁场水热合成（即磁水热处理）成功地获得了具有优异超级电容性能的高环境稳定性的纯1T-MoS₂纳米片，为制备1T-MoS₂/Ti₃C₂ MXene异质结提供了机会。通过磁水热处理成功地实现了1T-MoS₂，这归功于诱导的额外磁自由能。对于合成的1T-MoS₂的长期稳定性，应考虑静磁能。此外，基于MXene作为导电基体的3D网络结构不仅可以促进电子的超快传输，还可以提供更大的电解质接触面积，从而加速离子的扩散。

图1. 1T-MoS₂和2H-MoS₂ MXene 3D异质结构的合成工艺示意图。

图2. 样品的相和晶体结构。a) 2H-MoS₂、Ti₃C₂ MXene和2H-MoS₂/Ti₃C₂ MXene异质结构的XRD图谱。b) (a) 中XRD图形的放大。c)  2H-MoS₂和1T-MoS₂的拉曼光谱。d) 1T-MoS₂、Ti₃C₂ MXene和1T-MoS₂/Ti₃C₂ MXene异质结构的XRD模式。e) (d) 中XRD图形的放大。f) 2H-MoS₂/Ti₃C₂ MXene和1T-MoS₂/Ti₃C₂ MXene的拉曼光谱。

图3. 2H-MoS₂/Ti₃C₂ MXene和1T-MoS₂/Ti₃C₂ MXene异质结构的形态。a–c) 2H-MoS₂/Ti₃C₂ MXene的SEM图像，带有显示Ti₃C₂ MXene SEM图像的插图。d–f) 1T-MoS₂/Ti₃C₂ MXene异质结构的SEM图像。g,h) 1T-MoS₂/Ti₃C₂ MXene异质结构的TEM图像。i) 1T-MoS₂/Ti₃C₂ MXene异质结构的HRTEM图像。j) TEM图像，以及1T-MoS₂/Ti₃C₂ MXene异质结构的Ti、C、Mo和S元素的相应元素映射图像。

图4. 2H-MoS₂、1T-MoS₂、Ti₃C₂ MXene 、2H-MoS₂/Ti₃C₂ MXene、1T-MoS₂/Ti₃C₂ MXene电极的电化学性能。a和b) 2H-MoS₂、Ti₃C₂ MXene和2H-MoS₂/Ti₃C₂ MXene的CV和GCD曲线。c和d) CV和GCD曲线1T-MoS₂、Ti₃C₂ MXene和1T-MoS₂/Ti₃C₂ MXene。e) 示意图显示了充放电状态下1T-MoS₂或Ti₃C₂ MXene的H⁺离子存储和1T-MoS₂/Ti₃C₂ MXene异质结构中的额外H⁺离子储存。f) 50 A g^-1下1T-MoS₂/Ti₃C₂ MXene电极在20000次循环后的电容保持和g) 长期循环后1T-MoS₂/Ti₃C₂ MXene电极的SEM图像。

图5. 1T-MoS₂/Ti₃C₂ MXene电极的动力学储能机制。a) 1T-MoS₂和Ti₃C₂ MXene以及1T-MoS₂/Ti₃C₂ MXene电极的重量比电容与电流密度的函数关系。b) 1T-MoS₂、Ti₃C₂ MXene和1T-MoS₂/Ti₃C₂ MXene电极的Bode图比较。c) 5, 10, 20和50 mV s^-1时1T-MoS₂/Ti₃C₂ MXene电极的CV曲线 。d) 1T-MoS₂/Ti₃C₂ MXene电极的b值，插图是不同电压下1T-MoS₂电极对扫描速率的电流响应。e) CV分区分析显示在选定扫描速率下电容对总电流的贡献。f) 不同扫描速率下电容电容的归一化贡献率。g) 1T-MoS₂/Ti₃C₂ MXene异质结快速充放电网络示意图。

图6. 柔性装置的电化学特性。a) 以不同角度弯曲的柔性1T-MoS₂/Ti₃C₂ MXene基柔性全固态超级电容器 (ASSS) 的数字照片以及L和R值。b) ASSS器件的CV曲线在30 mV s^-1下以不同角度弯曲。c) 一系列电流密度下的面积比电容和库仑效率。d) 在0至0.6 V之间的电位窗口内30 mA cm^-2时ASSS器件的循环性能，内图为恒电流循环数据。e) 与之前报道的先进柔性ASSS相比，ASSS器件的功率和能量密度的Ragone图。单个混合器件和三个串联ASSS器件的f) CV和g) GCD曲线。h) 三个串联的ASSS器件的照片，它们可以驱动电子手表。

文献来源：2D/2D 1T-MoS₂/Ti₃C₂ MXene Heterostructure with Excellent Supercapacitor Performance. DOI: 10.1002/adfm.201910302.

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