MDPI Catalysts | 连续吸附-催化甲苯氧化过程:潜在吸附剂/催化材料的比较研究
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挥发性有机化合物(Volatile Organic Compounds, VOCs)通常指在大气压下沸点小于或等于250°C,在室温下具有高蒸气压(高于0.1 mm Hg)的有机化合物。甲苯是芳香族VOCs的重要代表,由于其常被用作溶剂而广泛存在于室内和室外空气中。由于各国在VOC排放方面有着严格法规,因此目前科研人员广泛使用了各种技术,包括吸附、吸收、光催化降解、催化氧化和催化燃烧等来降低能源消耗。例如,双功能催化剂的存储再生过程已经被提出和研究,以消除低浓度室内VOC。这种方法的关键问题是吸附剂/催化材料的设计,该材料应在存储和再生之间具有平衡的特性。因此,用于储存VOC的双功能材料不仅应具有较高的选择性VOC储存能力,而且还应易于再生,同时不会释放VOC或产生二次污染物。
近期,来自法国里尔大学的Axel Löfberg教授和来自比利时根特大学的Pascal Van Der Voort教授及其团队采用连续吸附-再生工艺探究了一种去除甲苯的新方法,并将结果发表在Catalysts 期刊上。这项研究为进一步探索具有高活性催化性能和高吸附能力的新型材料开辟了道路。
图1. 连续吸附-催化甲苯氧化过程
催化剂表征
本文比较了三种不同材料Hopcalite,CeO2-NR和Hopcalite在共进料方式和新型连续进料模式下甲苯氧化的吸附能力和催化活性,并通过XRD,N2吸附-脱附分析,H2-TPR和TGA/DSC对材料进行了表征。由于UiO-66-SO3H具有分层的孔隙率和较高的比表面积,因此可以观察到最佳的动态甲苯吸附能力。然而,就储藏和催化性能之间的平衡而言,Hopcalite凭借其优异的质构/化学性能(促进不可逆的甲苯吸附和出色的氧化还原性能)脱颖而出。
催化活性测试
所有活性测试均在如图所示的自制实验装置中进行,在顺序吸附热氧化过程中,在无氧或有氧情况下,Hopcalite都具有较高的催化活性,并且产物收率也较高。有趣的是,在氧气存在的情况下,二氧化碳可以在低于200°C的温度下开始生成。此外,在无氧或有氧的情况下,均未观察到Ceria-NR和UiO-66-SO3H的显著差异。这项研究表明,Hopcalite由于其吸附和氧化还原特性,是较好的催化剂。
图2. 通过吸附/催化氧化去除甲苯实验装置示意图
结论与展望
在所有研究的样品中,Hopcalite表现出了最佳的甲苯氧化和连续吸附热氧化性能。在该材料上,已证明吸附过程是有效的,并且在低(<100 ppm)甲苯进料下可以达到最佳吸附能力。在较高的甲苯进料浓度下,则有可能发生可逆吸附,这对减少工艺的效率是不利的。在10 ppm的阈值下,吸附几乎是不可逆的,并且可以获得良好的甲苯减排性能。在该方法的甲苯氧化过程中,Hopcalite表现出了最佳的催化氧化性能,通过解吸可实现甲苯转化为CO2,从而降低污染物的排放。
这项工作开发了具有吸附/催化双功能的材料,为VOC减排提供了一种新方法。然而,在后续的工作中,连续过程仍需要被深入研究,特别是关于这种材料的稳定性。另外,水蒸气和其他污染物的影响也需要进一步进行考察,以便模拟实际的污染物减排条件。
Catalysts (ISSN 2073-4344; IF 3.520)是一个国际型开放获取期刊,刊载催化剂和催化反应研究领域相关的学术文章。Catalysts 采取单盲同行评审,文章平均处理周期为30天,一审周期约为11天,文章从接收到发表仅需2.9天。
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原文出自Catalysts期刊
Sonar, S.; Giraudon, J.-M.; Kaliya Perumal Veerapandian, S.; Bitar, R.; Leus, K.; Van Der Voort, P.; Lamonier, J.-F.; Morent, R.; De Geyter, N.; Löfberg, A. Abatement of Toluene Using a Sequential Adsorption-Catalytic Oxidation Process: Comparative Study of Potential Adsorbent/Catalytic Materials. Catalysts 2020, 10, 761.
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文案作者: Catalysts Editorial Office
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