毕迎普研究员课题组Angew: Fe2O3光阳极耦合Ag/Pd阴极实现高效光电催化CO2制合成气

太阳能驱动光电催化CO₂还原可以有效模拟自然光合作用：在半导体光阳极发生氧气析出反应，同时将产生的质子及电子转移至阴极进行CO₂还原合成低碳化合物，是实现CO₂资源化转化为可再生燃料的理想技术途径。然而，目前太阳能光电催化CO₂转化效率仍然普遍较低，主要存在两个关键科学问题：

1）在光阳极如何实现高效光生电荷分离及催化析氧反应，其析氧活性直接决定阴极催化剂CO₂还原活性。

2）CO₂为惰性分子，并且具有多重还原电势，如何实现阴极催化剂表界面的CO₂吸附、活化、定向转化。因此，设计构建高效光电催化CO₂还原体系成为目前太阳能转化领域极具挑战的研究课题。

近日，中国科学院兰州化学物理研究所毕迎普研究员课题组通过在Fe₂O₃光阳极表面修饰单原子Co助催化剂大幅度提升析氧活性，通过耦合Ag/Pd合金阴极催化剂，实现了高效太阳能驱动光电催化CO₂还原制合成气。

相关研究结果表明：在该光电催化CO₂还原体系中，单原子Co助催化剂能够有效促进Fe₂O₃光阳极光生电荷分离，将空穴快速迁移到单原子Co活性位发生氧气析出反应并为阴极催化剂提供质子及电子。而在Ag/Pd阴极催化剂表面，质子和CO₂分子可以选择性吸附在Ag和Pd位，并与光阳极提供的电子发生CO₂还原反应产生合成气。在模拟太阳光下，1.23 V_RHE偏压时，光电催化CO₂还原制备合成气(CO/H₂ = ~1: 1)产生速率可以达到81.9 μmol·cm^-2·h^-1，并且合成气中H₂和CO的比例可以通过改变光阳极的工作电压进行合理调控。

最后，通过串联太阳能电池吸收Fe₂O₃光阳极无法利用的太阳光谱(λ＞600 nm)，从而构筑光照下自发光电催化CO₂还原体系，太阳能到合成气转换效率可以达到2.69 %，并且具有较高的稳定性，该工作为太阳能光电催化CO₂还原制备低碳化合物研究提供了新思路。

Bias-Free Solar-Driven Syngas Production: A Fe₂O₃ Photoanode Featuring Single-Atom Cobalt Integrated with a Silver-Palladium Cathode, Angew. Chem. Int. Ed.,

https://doi.org/10.1002/anie.202213067.

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