ANN 表现最佳，机器学习优化碳纳米管合成

编辑 | 紫萝

如果你把石墨烯想象成一个单原子厚的碳层，原子呈蜂窝状排列，那么单壁碳纳米管 (SWCNT) 就是将一片石墨烯包裹成一个圆柱体，尽管碳纳米管实际上不是这样制成的。

碳纳米管具有针对药物输送、环境监测传感器、激光、氢能技术和其他领域的特定应用量身定制的特性。

近日，由俄罗斯斯科尔科沃科学技术研究院（Skoltech） 科学家领导的一个国际研究团队已经确定了最佳人工智能算法，用于确定有利于碳纳米管形成的合成条件。

研究人员使用了 369 个点的数据集，包括合成参数和相应的碳纳米管特性。通过评估六种机器学习方法在数据集上的性能，证明人工神经网络（ANN）是预测合成过程结果的最合适方法。该工作将有助于为受控碳纳米管合成选择合适的回归算法，并进一步开发用于「按需」SWCNT 生产的自主合成系统。

该研究以「Machine learning methods for aerosol synthesis of single-walled carbon nanotubes」为题发布在《Carbon》上。

论文链接：https://doi.org/10.1016/j.carbon.2022.10.044

气溶胶 CVD 方法

催化化学气相沉积（CVD）是目前最成熟的大规模生产各种纳米材料的方法之一。合成参数和反应器结构对 CVD 生长的复杂影响几乎无法用经典理论方法来描述，而反应结果（产品）的优化通常是一项具有挑战性且耗时的任务。事实上，典型的 CVD 工艺采用多维且紧密关联的参数空间，通过试错方法进行手工优化「是所有其他方法中最糟糕的形式」。

长达三个十年的深入研究，形成了多种调控 SWCNT 合成的途径，然而，缺乏既定的催化 SWCNT 生长理论挑战了当前进展和进一步发展的有效关联，以实现受控输出的预期目标。

机器学习 (ML) 被证明对解决强非线性和多维任务非常有帮助，包括与材料科学和物理化学相关的任务。

气溶胶（浮动催化剂）CVD 方法是一种特殊情况。结合 ML，气溶胶 CVD 为完全自主的工业规模系统开辟了道路，用于受控纳米管生产，促进先进的纳米管应用。然而，自动化气溶胶系统的开发需要更先进的仪器进行原位表征。气溶胶 CVD 为该领域带来了复杂的气溶胶科学和流动动力学，使得 ML 的实施尤为重要。

此前，ANN 和支持向量机基于 Boudouard 反应提供了最简单的气溶胶 CVD，从实验条件预测输出 SWCNT 的属性。然而，以碳氢化合物为基础的过程的 ML 实现看起来更复杂，而且还没有执行。这种更复杂的气溶胶 CVD 方法表现出更强的反应参数空间非线性和大量可能的反应路线，但可以获得更高的生产率甚至更高质量的碳纳米管。此外，缺乏关于 CVD 纳米管合成的最佳算法的讨论。

在此，研究人员采用基于碳氢化合物的气溶胶 CVD 方法，为不同 ML 算法的比较研究提供多参数数据。研究人员使用 90% 透光率下的薄层电阻——透明导电薄膜的品质因数——作为回归任务的输出参数之一。获得的结果能够描述最佳数据集以获得最高的预测精度。该工作将促进气溶胶 CVD 的 ML 算法的成功选择，从而为开发工业规模可控 SWCNT 生产的完全自主系统提供指导。

几个参数

为了生产具有所需特性的碳纳米管，研究人员需要准确了解调整特定合成参数会影响哪些特性以及如何影响。「有几十个参数，如温度、催化剂的用量和组成、停留时间、气体组成、反应器几何形状以及许多其他因素共同影响最终产品的性质和特性。它们之间复杂的相互作用意味着综合优化是人工智能擅长的任务，」首席研究员、Skoltech 教授 Albert Nasibulin 解释道。「我们的研究尤其表明了哪些人工智能算法最适合优化气溶胶合成参数。」

该研究考虑了三个可变合成条件：温度、乙烯浓度、二茂铁和甲苯进料速率，和它们影响的四个最终纳米管特性：Yield（产量）、IG/ID（作为质量衡量标准）、R90（基于纳米管的透明电极的品质因数）和 SWCNT 直径（d；基于 SWCNT 光学应用的关键特征）。试图用不同的模型优化输入参数。

图 1：反应器设置和输入（反应条件）和输出（纳米管特性）参数的描述。（来源：论文）

ANN 表现最佳

为了对实验数据的 ML 方法进行比较分析，研究人员评估了在 Scikit-Learn Python 包 中实现的几种经典回归模型的性能。

表 1：经典 ML 算法在实验数据集上的性能（MAPE [%]）；实验的准确性也作为参考值给出。（来源：论文）

结果显示，首先，所有测试的算法都表现出良好的预测纳米管平均直径的性能，MAPE 范围从 3.6% 到 7.5%。正如我们所料，经典机器学习的简单方法（线性和多项式回归）在数据集的其余部分表现不佳，每个研究标签的 MAPE 均超过 50%。

尽管经典的 ML 算法可以充分地处理实验数据集，但所获得的错误分数明显高于估计的实验不准确性。为了提高预测质量，参考了深度学习方法：ANN。

为了与经典的 ML 算法进行比较，研究人员选择了一个完全连接的神经网络，并进行了优化。

图 2：不同目标参数的 ANN 学习曲线：R90 (a)、IG/ID (b)、产量 (c) 和直径 (d)。（来源：论文）

基于交叉验证的结果，优化后的 ANN 优于经典机器学习方法。在对产量、R90、IG/ID 和直径预测进行交叉验证后，MAPE 分别为 27%、23%、22% 和 3.6%，与之前的结果相比略有改善，达到了与实验误差相当的平均百分比误差（产量、IG/ID 和 R90 分别高 5、1.5 和 2 倍）。

ANN 在 R90 参数预测方面明显优于经典算法，得分提高了 6%。这可能归因于 ANN 以增量方式从数据中学习高级特征的独特能力以及 R90 参数的复杂性。

向 Skoltech 的「智能反应堆」迈出一步

据研究人员称，这项在他们自己的有限数据集上进行的小规模研究不仅表明即使是 250 个数据点也足以做出准确的预测，而且也是迈向 Skoltech 的「智能反应堆」的一步，通过在每次使用时对自己的数据进行训练，它将在生产具有目标特性的碳纳米管方面变得越来越好。随着数据集的增长，团队将提高预测精度，逐步扩大可调控合成参数和 CNT 特性的可调范围。

最终，智能反应器将作为一个全方位的解决方案，用于设置恰好适合制造单壁碳纳米管的合成参数，这些碳纳米管具有在医学、传感器和激光工程、氢能、碳捕获等特定应用中所寻求的特性。

参考内容：https://phys.org/news/2022-12-scientists-pit-ai-algorithms-optimize.html

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