东华大学江莞、王连军团队AS：调控分子间相互作用获得低湿度下具有高性能的离子热电凝胶

创新点：发展了由PEO、Emim:OAC和P123组成的新型离子热电材料。通过调控组分间的动态相互作用，明显增加了阴、阳离子的扩散差，导致塞贝克系数和电导率同步提高。此外，该材料兼具超长断裂伸长率。这为低湿度下高性能可拉伸离子热电材料的开发填补了空缺。

关键词：离子塞贝克系数，离子电导，分子间相互作用，低湿度，可拉伸

热电材料能够实现热能到电能的直接相互转换，在低品位热能收集和利用方面有广泛应用前景。近年来基于索雷特 (Soret) 效应的离子热电材料因其高的热电势引起了人们的广泛关注。传统电子型热电材料以电子或空穴为载流子，与之不同的是，离子热电材料的载流子为阴阳离子。热扩散的离子不能直接通过电极进入外电路，但可以直接对电容器进行充电，这为实现“一体化”设备提供了很好的机会——即在间歇性热源下同时产生和存储电能。离子液体具有不易挥发、热稳定性高等优点，以此制备的离子热电凝胶受到越来越多的关注。当前，离子热电凝胶在高湿度如90%的湿度环境下呈现出非常高的离子塞贝克系数（如PVDF-HFP/EMIM:DCA的26 mV/K），然而在低湿度下热电势相对较小。人体舒适的湿度范围为40%-60%，因此，研究适用于低湿度范围内具有高性能的离子热电材料有望实现更广泛的应用。同时，为了更好的满足柔性可穿戴器件的需求，新型离子热电材料需要兼具良好的拉伸性能。

东华大学江莞、王连军团队及其合作者制备了新型的可拉伸固态离子凝胶类热电材料，由高分子量聚环氧乙烷PEO、Emim:OAC、P123共同组成。利用PEO链段上带负电的醚氧构筑双电层，有助于Emim阳离子的迁移；该团队通过密度泛函理论（DFT）计算结合分子中的原子理论（AIM）表明，OAC阴离子和端羟基形成强氢键相互作用，限制了阴离子运动，从而明显增强了阴阳离子的热扩散差。P123的引入进一步增塑，降低了PEO链段结晶性，有利于Emim阳离子的迁移，提高了离子电导率；同时引入更多端羟基，进一步增大阴阳离子间扩散熵差异，提高离子塞贝克系数，最终实现塞贝克系数和电导率同步提升。

多种组分间的差异化相互作用赋予材料高的离子热电势，在60%湿度下离子塞贝克系数达到18mVK^-1，是目前报道的Emim:OAC离子液体基热电材料以及PEO基热电材料中的最高值。此外，材料呈现出优异的断裂伸长率（787%），即使在高的拉伸程度（100%）下离子塞贝克系数仍能保持80%以上。并且材料中不含挥发性溶剂，长时间放置（600h）后性能衰减小于20%。

WILEY

论文信息：

Tailoring intermolecular interactions towards high-performance thermoelectric ionogels at low humidity

Wei Zhao, Tingting Sun, Yiwei Zheng, Qihao Zhang*, Aibin Huang, Lianjun Wang*, Wan Jiang*

Advanced Science

DOI: 10.1002/advs.202201075

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