赵川教授 Nat. Comm.：Cu-Sn原子间界面调控电催化CO2还原

文章信息

Cu-Sn原子间界面调控电催化CO2还原第一作者：任文皓，谭歆

通讯作者：赵川*

单位：新南威尔士大学

研究背景

利用可再生能源直接电催化CO2还原（CO2RR）可以将温室气体CO2转换为高附加值的产物。这个过程相当于燃烧的逆反应，从而有希望实现碳中性的能量循环。然而，CO2RR反应的产物多达16种，且还存在析氢（HER）副反应，因此实现CO2选择性催化是一个重大挑战。

文章简介

近日，来自澳洲新南威尔士大学的赵川教授，在国际知名期刊Nature Communications上发表题为“Isolated copper–tin atomic interfaces tuning electrocatalytic CO2 conversion”的论文。

该文章通过构筑不同的Cu-Sn原子间界面实现了CO2到CO以及CO2到formate的选择性催化，并且揭示了其不同反应路径的催化机理。

图1. 一步还原法合成Cu97Sn3单原子表面合金以及Cu70Sn30壳核合金。

本文要点

要点一：单原子表面合金的设计与合成

基于Cu2+和Sn2+不同的还原电势，以NaBH4为还原剂，采用一步法制备了表面结构不同的Cu-Sn纳米颗粒。Cu97Sn3和Cu99Sn1以其独特的几何和电子结构使其与纯Cu100和Cu70Sn30壳核合金表现出截然不同的电催化CO2RR选择性。

要点二：电催化CO2RR性能

Cu97Sn3单原子合金表现出极高的CO2-to-CO催化选择性，在-0.7 V vs RHE时法拉第效率达到98%，而当形成壳核结构时，Cu70Sn30却表现出很高的formate选择性，在-1.1 V vs RHE时法拉第效率达到90%。同时，作者进行了基于气体扩散电极的流体电池性能测试，在1M KOH中，Cu97Sn3的CO2RR的起始电位接近CO2-to-CO的理论还原电位，并且在-0.45 V时电流达到100 mA cm−2。

要点三：密度泛函理论计算

DFT计算结果表明，纯铜对于CO*中间体吸附太强，不利于CO气体的脱附过程，而Cu-Sn块体合金对于COOH*的吸附又太弱，无法进行CO2-to-CO的选择性催化，只有当Cu-Sn单原子合金形成时，表现出了对于COOH*和CO*合适的吸附脱附能，从而实现了高效的CO2-to-CO的电催化过程。

要点四：前瞻

通过构筑表面单原子合金可以实现对不同原子在几何和电子结构上的调控，从而实现催化选择性和活性的调控。这个策略有望作用于其它单原子合金，并且应用于不同的电催化体系中，如ORR，NRR等。

文章链接

Isolated copper–tin atomic interfaces tuning electrocatalytic CO2 conversion

https://doi.org/10.1038/s41467-021-21750-y

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