武汉理工麦立强教授团队最新AM成果：大规模集成的纳米片阵列式界面层用于稳定锌负极

文章信息

第一作者：郭瑞婷

通讯作者：麦立强*，韩春华*，刘熊*

单位：武汉理工大学，郑州大学

研究背景

水系电池具有价格低廉、安全性高、环境友好等优点，其在未来大规模储能装置中具有很大的应用前景。在当前的各种金属水系电池中，由于具有合适的标准还原电位（Zn2+/Zn, −0.76 V vs. 标准氢电极），锌金属可以直接用作水系锌离子电池负极，且锌负极具有820 mAh g−1的高理论比容量。然而，其面向应用时面临着两个关键问题：1）电沉积过程中锌的成核不均诱导了锌枝晶生长；2）锌金属表面的电化学腐蚀问题。上述问题发生在锌金属和电解液的界面，因此界面优化具有十分重要的意义。其中在锌箔表面构建保护层是界面优化的一项重要内容。近期，通过涂覆、原子层沉积和真空高温热处理等方法可将多种材料如含锌化合物、蒙脱土、二氧化钛等制成界面层，但是这些面临着诸多限制，包括厚度达数十微米、无法保证均匀性，或者难以规模化制备以及制备成本高，这些都是实现大容量锌离子电池所面临的阻碍。因此，采用低成本和可规模化的合成方法，在锌箔表面原位制备均匀且薄的含锌化合物保护层是一个重要的突破方向。

成果简介

近日，武汉理工大学麦立强教授课题组在《Advanced Materials》上发表题为“Large-Scale Integration of Zinc Metasilicate Interface Layer Guiding Well-Regulated Zn Deposition”的文章。该工作采用简单的湿化学法，将ZnSiO₃ (ZSO)纳米片阵列式界面层原位集成到锌箔表面（一次性制备面积达1000cm²）。通过特别设计锌岛基等位置扫描证明界面层的形成是基于“刻蚀-成核-生长”机制。这种原位集成策略确保了该界面层的均匀性及其与锌箔连接的紧密性。受到这种全覆盖且致密的界面层的保护，形成Zn₄SO₄(OH)₆·xH₂O的副反应程得到了抑制。ZSO纳米片上均匀分布的微/介孔和ZSO层的亲水性促进了界面电荷转移和传质过程，从而降低了成核势垒和极化。此外，均匀的纳米片阵列式结构均衡了Zn²⁺通量，增加了更多的活性成核位点，降低了局部电流密度，最终消除了“尖端效应”。结果表明，对称电池和高面容量全电池的工作寿命都延长了数倍。特别的是，该界面层可大规模制备的优势促成了0.5 Ah 大面积高容量软包电池的组装。本工作所开发的低成本、可规模化的合成方法，以及由界面层结构优势所导向的均匀锌沉积行为，有望为锌负极界面层的综合设计提供新的视角。

图文解析

图 1.（a）Zn@ZSO复合锌箔合成过程示意图；（b）大面积Zn@ZSO箔（100 cm ´ 10 cm）的照片；（c）ZSO层的SEM图；（d）Zn@ZSO切片的FIB-STEM图像；（e）Zn@ZSO切片横截面的HAADF-STEM图；（f）ZSO层的HAADF-STEM图和对应的元素mapping；（g）Zn-ZSO界面的HRTEM图；（h）ZSO层的HAADF-STEM图。

图2.合成过程的等位置扫描图：（a,e）初始的Ti@Zn;（b,f）、（c,g）、（d,h）分别为Ti@Zn反应3、8和23h。合成过程非原位表征：反应0、3、8、16、23和36h后的Zn/Na元素比（i）以及SEM图（j-o）。

图3.（a）1 mA cm^-2和1mAh cm^-2，以及（b）5 mA cm^-2和1mAh cm^-2条件下的对称电池性能；（c,d）裸锌电极表面的锌沉积行为；（e-h）Zn@ZSO电极的锌沉积行为。

图4.（a）ZnSiO₃的分波态密度；（b）吸附能计算；（c）锌沉积的电压-时间曲线；（d）裸锌和（f）Zn@ZSO的电场分布模拟；（e）裸锌负极和（g）Zn@ZSO负极锌沉积示意图。

图5. Zn//KMO和Zn@ZSO//KMO扣式全电池：（a）CV曲线；（b）长循环性能；Zn@ZSO//KMO软包：（c）40mAh软包照片；（d）40mAh软包循环性能；（e）0.5Ah软包照片；（f）0.5Ah软包循环性能。所有长循环性能测试均是在1C电流密度下进行。

文章链接

Large-Scale Integration of Zinc Metasilicate Interface Layer Guiding Well-Regulated Zn Deposition, Advanced Materials

https://doi.org/10.1002/adma.202202188

通讯作者简介

麦立强 教授，武汉理工大学材料学科首席教授，博士生导师，武汉理工大学材料科学与工程学院院长，英国皇家化学学会会士，国家重点研发计划“纳米科技”重点专项总体专家组成员、国家“十四五”材料领域重点专项指南编制专家。2004年在武汉理工大学获工学博士学位，随后在美国佐治亚理工学院（2006-2007）、哈佛大学（2008-2011）、加州大学伯克利分校（2017）从事博士后、高级研究学者研究。2014年获国家杰出青年科学基金资助，2016年入选教育部长江学者特聘教授和国家“万人计划”领军人才。

主要研究方向为纳米储能材料与器件。构筑了国际上第一个单根纳米线固态储能器件，创建了原位表征材料电化学过程的普适新模型，率先实现了高性能纳米线电池及关键材料的规模化制备和应用。在Nature（1篇）、Nature、Science及Cell子刊（18篇）等期刊发表SCI论文400余篇；获授权国家发明专利100余项。在美国MRS、ACS、ECS等重要国际会议做大会报告、主旨报告、特邀报告70余次。作为大会主席组织Nature能源材料会议、第十届中美华人纳米论坛等重要国际会议10余次。主持/承担了国家重点研发计划“变革性技术关键科学问题”重点专项、国家杰出青年基金、国家基金委重大科研仪器专项、国家自然科学基金重点项目、国家国际科技合作计划等国家级科研项目30余项。获国家自然科学奖二等奖（第一完成人）、何梁何利基金科学与技术创新奖（青年奖）、科睿唯安全球高被引科学家、教育部自然科学一等奖（第一完成人）、英国皇家化学会中国高被引作者、中国青年科技奖、光华工程科技奖（青年奖）、湖北省自然科学一等奖（第一完成人）、侯德榜化工科学技术奖（青年奖）、国际电化学能源科学与技术大会卓越研究奖，入选“国家百千万人才工程计划”，并被授予“有突出贡献中青年专家”荣誉称号，享受国务院政府特殊津贴。现任国际期刊Journal of Energy Storage副主编，Advanced Materials、Chemical Reviews客座编辑，National Science Review学科编辑，Interdisciplinary Materials学术编辑，Accounts of Chemical Research、Joule、ACS Energy Letters、Advanced Electronic Materials、Small国际编委，Nano Research、Science China Materials、eScience和《功能材料》编委。

课题组简介

武汉理工大学纳米重点实验室主要从事纳米能源材料与器件领域的研究，包括新能源材料、新型催化材料、微纳器件等前沿方向。团队目前有教师11名，包括长江学者、杰青、国家领军人才、国家级高层次青年人才5人（次），在读博士、硕士研究生80余人。中科院院士赵东元教授作为课题组学术顾问，为课题组发展提供重要的指导和帮助。

团队长期致力于储能技术领域研究，设计组装了国际上第一个单根纳米线器件，实现单纳米基元从0到1的突破，发现电子/离子双连续效应和分级协同效应。团队近年来主持/承担了国家重点研发计划“变革性技术关键科学问题”重点专项、国家杰出青年基金、国家基金委重大科研仪器专项、国家自然科学基金重点项目、国家国际科技合作计划等国家级科研项目30余项。课题组目前发表SCI论文400余篇，以第一或通讯作者发表Nature 1篇，Nature子刊9篇，合作发表Science1篇、Nature、Science、Cell子刊7篇，以第一或通讯作者在影响因子10.0以上的期刊发表论文100余篇，ESI高被引论文55篇，ESI 0.1%热点论文13篇。获得国家发明授权专利140余项。获国家自然科学二等奖（2019）、教育部自然科学一等奖（2018年）和湖北省自然科学一等奖（2014年和2021年）。团队负责人麦立强教授获何梁何利基金科学与技术青年创新奖（2020）和国际电化学能源大会卓越研究奖（2018，每年仅2人）等，获国家杰青资助（2014年），入选教育部“长江学者”奖励计划（2016年），英国皇家化学会会士（2018）和科睿唯安全球高被引科学家（2019、2020、2021）；任国家重点研发计划“变革性技术关键科学问题”首席科学家、国家重点研发计划纳米科技专家组成员、国家“十四五”材料领域重点专项指南编制专家，入选“国家百千万人才工程计划”，并被授予“有突出贡献中青年专家”荣誉称号，享受国务院政府特殊津贴；在美国MRS、ACS、ECS等重要国际会议做特邀报告70余次；作为会议主席举办Nature能源材料会议、第十届中美华人纳米论坛等重要学术会议。

团队培养的50余名学生被推荐到哈佛大学、麻省理工大学、牛津大学、加州大学洛杉矶分校、西北太平洋国家实验室、阿贡国家实验室、清华大学、北京大学、中国科学院等著名高校或科研机构进行深造。10余名学生已在国内外知名高校和科研单位如英国国家物理实验室、萨里大学、滑铁卢大学、厦门大学等任职，担任教授或助理教授。该团队已发展成为国内外纳米科学技术和新能源材料技术领域具有重要影响的科学研究、国际合作及人才培养中心。

课题组主页

http://mai.group.whut.edu.cn/chs/

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