学术干货 | AI助力能源材料计算模拟设计讲座回顾（三）
由深势科技主办的AI助力能源材料计算模拟设计系列讲座在9月11日-25日邀请了厦门大学闽江特聘教授程俊、上海科技大学助理教授乔博和杜克大学博士宋汝怿担任主讲人，与大家深入探讨「人工智能+计算模拟」为能源材料研发带来的突破。
为了帮助大家更好地回顾，我们对9月的三期讲座内容进行了整理与汇总，并在文章末尾附有讲座PPT的下载链接，干货满满，快学习起来吧！
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计算电化学
讲座嘉宾
程俊，先后在上海交通大学、英国贝尔法斯特女王大学、剑桥大学化学系从事科学研究，2010年获得剑桥大学Junior Research Fellow职位，2013年获英国阿伯丁大学永久教职。2015年全职回厦门大学担任闽江特聘教授。主要研究方向为表界面模拟方法发展、计算电化学、理论催化等。
内容摘要
报告介绍了基于从头算分子动力学和机器学习势函数方法模拟电化学界面取得的一些进展，包括界面电极电势计算方法发展和双电层模拟等，在微观层次揭示了界面的结构和过程。
Q：在计算质子溶剂化自由能的时候，质子插入的位置是否有要求？通常需要距离金属表面多远才能保证获得合理的质子溶剂化自由能？
A：在AIMD的计算过程中，计算受到盒子大小的限制时，我们希望插入的质子能远离界面，尽量呆在盒子的正中间。因此，这要求盒子不能太小，即不能让插入的质子感受到界面。但好在水的dielectric screening非常强，质子无需放太远，即可被屏蔽掉。当然这也需要对盒子的大小进行测试。
Q：周期性边条件的处理有什么需要注意的地方吗？
A：这取决于你想要模拟一个什么样的情况，需要具体问题具体分析。我的研究中一般使用不包含真空的symmetric model。还有一些周期性边界条件虽然是3D，但垂直于表面的dimension可以decouple掉，或者向其引入真空，最终得到一个不对称的slab，再在真空中用一些简单方法消除长程静电。
Q1：离子还是Na原子是通过背景电荷来控制吗，Na原子到Na离子的电化学过程，可以将电荷局域到界面吗？
Q2：在加入钠原子进行构建电极界面的部分，可以详细展开一下吗？通过charge transfer来构建有电势的界面的时候是怎么计算数值的？
Q3：请问怎样通过加入钠离子来控制电极电势，钠离子数目和电极电势的关系是怎样获得的？
A：首先，我们的界面是电中性的，或者说其实我们放进去的是钠原子。但钠原子在水里并不稳定，那我们在DFT里做自洽场优化时，自然就会把这个电子给到表面去（因为这时金属的费米能级是LUMO，电子会占据到金属上去，从而形成Na离子）。这也跟水的吸附结构相关，氧会对着它，自然会形成一个钠离子。我们控制电极电势，实际上就是控制同一个模型在相同的表面环境下需要通过加入几个钠离子来调控表面电荷密度，不同的表面电荷密度就会对应不同的电极电势，从而将这个电极电势计算出来。这一整个过程与电化学的过程是恰恰相反的。
Q：能不能谈一下电化学界面反应的模拟方法？
A：每个人都有自己的研究思路。我个人认为，第一步是要研究在没有发生任何电化学反应时的界面本身的结构，以及研究在某一特定的电化学反应下，这些界面的结构和随着电势变化的响应。当然，未来我们也会去研究电化学反应，但这是下一步。我们的想法是把复杂度一个个的加，而不是一开始就从很复杂的环境开始。但在更复杂的环境下，单用AIMD是远远不够的，最近我们也在做一些机器学习势辅助AIMD的研究。
Q：使用AIMD研究电化学反应时，电极电势除了影响溶液分子在电极表面的取向，能够看到如何影响了反应物在电极表面吸附和解离的过程吗？
A：AIMD勉强能做，但成本很高，期待未来一段时间能有机器学习势函数的加持。
数据导向的
电解质材料设计
讲座嘉宾
乔博，现任上海科技大学物质科学与技术学院助理教授、研究员、博士生导师。先后就读于北京大学、美国印第安纳大学，之后在美国麻省理工学院从事博士后研究工作。2020年8月全职回国，加入上海科技大学。主要从事有机材料化学、超分子化学、高分子材料方面的研究工作。
内容摘要
主讲人在本报告中介绍了一种全新的分子设计思路，将少数已知化合物的实验数据和简单的理论计算结果输入统计模型，成功预测了新电解质材料的性质，并为有机固态电解质材料提供了一些基本设计原理。
Q：我本身也做有机化学和电解液，我对于Li+和R之间的非共价相互作用对于导离子率的影响相关度较低这件事非常困惑。尤其是液态电解液中，Li+和溶剂配位能力、溶剂化能力对于电解液导离子率影响很大；在您的工作中，是否是由于PEO链段和Li+作用太强（chelating），导致在这一系列分子库中，Li+和R的作用对于导离子率相关度不高？
A：我很同意这个解释。这十二个分子的Li和电解质的相互作用，主要还是Li和PEO之间的相互作用，我们引入的基团相当于是在此基础上的一个微调。因此我们引入的基团和Li之间的相互作用相对来说就不是那么明显。
Q：很想听听您最后讲的关于计算简化问题的理解。
A：如果要研究微观机理、结构和能量，肯定要通过复杂精密的计算。但在这里，我们只是想通过计算获得一些有关系的物理化学参数，因此这里的计算是在保证能捕捉到真实情况下的信息这个前提下，越简单越好。实际上DFT计算能得到的信息是很多的，我们这里只取了相互作用能量，实际上你得到电子排布之后，可以以一个DFT计算为基础，可以得到一系列的参数，可以把这些拿过来作为预测的descriptor。我们在这里的要求是要简单好算，无需实验，和实际的能量过程有一定的关联。
Q：关于这些分子结构，可以用像SMILES的方法转化成数据和实测数据拟合吗？SMILES是字符串，是如何和数据拟合的？
A：Smile相当于是一个规则，他能任意把一个有机分子转化成字符串，实际上是把分子数据化。但这过程中丢失了分子的立体化学信息和结构，也是丢失了非常多的东西。
Q：阿伦尼乌斯拟合过程中有考虑feature的量纲吗？
A：我们计算的东西就是能量，把它用在活化能部分，量纲是符合的。指前因子和活化能本身也存在线性关系，也是没问题的。
科学计算在钙钛矿型
半导体材料中的应用
讲座嘉宾
宋汝怿，本科毕业于北京大学，后进入美国杜克大学攻读博士研究生，师从全电子DFT模拟软件FHI-aims开发者Volker Blum博士，主要从事FHI-aims软件的开发和基于此的半导体材料理论模拟。
内容摘要
本报告对钙钛矿型半导体材料研究的历史沿革、合成和表征方法进行了梳理，介绍了目前主流的理论计算工具KS-DFT在钙钛矿类型半导体研究中的应用，并且选取介绍一些相应的新近实验和理论研究，如前线轨道性质预测、对称性破缺和电子自旋裂分等。
Q：请问您对量子混合经典动力学在钙钛矿计算中的运用有什么样的了解和看法？
A：可以说我们目前算的都是0 K下最稳定结构的电子结构，我们能从中得知一些在实验中可观测到力学性质（有限温度下）。另外，KS-DFT和MD的结合也可以算一些拉曼谱、吸收光谱等。
Q：KS-DFT比常规的DFT就是多了一些近似处理吗？
A：目前主流都在用KS-DFT，精度上应该差不多。
Q：0K下冻结了有机分子的转动，在此前提下DFT计算出的键角、各向异性对高温相的情况下会有意义吗？
A：有一定的指导意义。比如在刚刚讲过的电子自旋裂分情况中，我们发现实验上XRD测定的结构和经过GGA relax得到的结构并没有太大差别。可以说，对于大部分的HOIP来讲，平均温度下的结构和冻结下的结构并没有本质性差距。当然，也有一些HOIP的电子结构会随温度变化而发生改变。不过我认为，现在的主要问题在于，KS-DFT+MD的方法计算量会显著增大，因此就目前来说，0K，或者说不考虑温度，绝对是有意义的。
Q：是否有一天可以通过机器学习的方式，直接预测出什么样的结构，或者说什么样的分子有可能具有更好的性质？
A：我个人非常看好这个方向。之前我有了解过AI制药，这个领域目前面临的问题是蛋白质的分支过多。相对于有机制药来讲，我们给定一个固定的输入组成，在几何上会比生物体系简单很多。因此AI也很有可能运用在钙钛矿结构预测上。而接下来第二步——从结构预测电子性质，目前的研究已经很成熟了（像我刚刚展示的DFT）。我现在能想到的一个难点在于实验可观测到的效能还不是很好预测。
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关于深势科技
深势科技有限公司（“深势科技”）是一家成立于2019年的科技公司，致力于以新一代分子模拟技术解决微观尺度工业设计难题。 以打造切实服务于药企、材料商和科研机构的模拟研发平台为主要业务方向，以解放研发工作者的生产力为主要业务目标。
深势科技具有强大的科研与产业落地能力。其新一代分子模拟算法在保持量子力学精度的基础上，将分子动力学的计算速度提升了至少五个数量级，且对算力的需求与体系的原子数量呈线性依赖；结合高性能计算，能够对数十亿原子规模的体系进行量子力学精度的计算模拟。团队核心成员获得2020年全球计算机高性能计算领域的最高奖项“戈登·贝尔奖”，相关工作当选2020年中国十大科技进展，以及2020年全球人工智能十大科技进展。