氦元素探索：天河二号揭示巨行星内部谜团

导 读

氦元素化合物的探索在地球科学和行星科学中有着重要意义，许多科学家试图寻找稳定的氦元素化合物，并且作出了许多积极的探索。南开大学物理科学学院董校副教授团队依托“天河二号”，在这一研究课题上取得了新的进展，帮助我们进一步认识和探索巨行星内部的物理化学行为。该团队的最新研究成果发表在高水平期刊《Geoscience Frontiers》上。

氦是元素周期表中最惰性的元素之一，极难形成化合物。许多科学家试图寻找稳定的氦元素化合物，其中最成功的例子是HeH⁺，它是氦化合物的最具代表性的自由基，是已知最强的酸。

而对于HHe⁺的探索，不仅在化学上非常重要，而且在地球科学和行星科学中也有着重要意义。但是，对于HHe⁺，人们尚不知它是否可以存在于这种巨型地幔的环境中以及对行星内部物理的化学行为有什么样的作用。

探索高压条件下氦元素化合物的形成

压力能减小原子间的距离并且改变原子的轨道和成键模式，在压力极高的极端条件下，元素的某些基本性质会改变，我们可以发现一些新物质和新物态。已经有研究证明，高压下可以形成氦的稳定化合物。为探索在高压下是否可以形成稳定的HF-He化合物，是否会存在HHe⁺，研究团队基于进化算法结构预测软件USPEX变组分结构搜索代码，在300、500、700和900 GPa的压力点下，对HF-He系统进行了变组分结构搜索,发现了两个HF-He的新型化合物即He(HF)和He₂(HF)₄，并确定了其存在的相区间。

（A) HF-He系统在300、500、700和900 GPa处的凸包图

（B) HF-He体系压力-组分相图

对于纯HF，研究团队预测的结果与之前他人发表的结果一致，即发现了Cmcm相和Pnma相，得到的相变压力略高，这可能是研究团队用了更高的计算精度和更硬的赝势所致，这也更适用于超高压的计算。主要结果如下：

(A)(B) HF的Cmcm相(A)结构图和Pnma相(B)结构图

(C)(D)He₂(HF)₄在[001](C)和[010](D)方向上的结构图

(E)(F)He(HF)在[100](E)和[010](F)方向上的结构图

研究人员发现，在0-1000GPa的压力条件下，HF-He体系中不存在热力学稳定的HHe⁺相。虽然He原子不能形成传统意义上的化学键，但它的电子闭壳层可以提供一个局域的“化学压力”的作用，可以调控邻近的HF的物理化学行为。

900GPa下He₂(HF)₄的能带结构和投影态密度

z方向和(HF)4的平面垂直，F_pz轨道的能量范围用绿线标出

研究人员进一步分析了在高压下没有发现HHe⁺的原因——HHe⁺的形成需要H和F之间的完全电离，而H的电负性很高，导致HF键中含有很多共价的成分。而直到1000GPa，HF依然以对称氢键的形式存在，对称的氢键和HHe⁺构成了竞争关系，它们中的共价组分就抑制了He原子的嵌入，估计HHe⁺的形成还需要更加极端的环境。

900GPa下He₂(HF)₄(A)和He(HF)(B)的声子谱

通过对HF-He体系的系统搜索，研究人员证明了在1000GPa以下的压力环境下HHe⁺是不能形成的。在研究中还发现了两个新型的化合物，即He₂(HF)₄和He(HF)，其中He₂(HF)₄具有方形的HF环状结构，还具有类芳香性的电子行为，而He(HF)具有手性链的HF结构。以上结果拓展了对惰性气体的认识，有助于进一步认识和理解巨行星内部化学键和化学压力的形成。此项研究成果发表在高水平期刊《Geoscience Frontiers》上。

天河二号提高研究效率

董校副教授介绍，该研究的工作需要进行大量的结构预测计算，尤其是包括数千个结构的结构优化和性质计算工作，这些工作的完成得益于天河二号系统的高效并行计算系统。超算系统帮助我们大大缩短了计算模拟的时间，提高研究效率。超算为新物质探索、新材料研发和基础物理化学规律在极端条件下的扩展等方面提供了重要的实现手段，为人类认识巨行星内部奥秘奠定了基础。

论文原文链接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1674987120300827?via%3Dihub

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