Nature子刊：大数据+高通量计算，加速新材料发现
导 读
高温高压极端条件制备方法作为一种特殊的研究手段，在物理、化学、地质学及材料合成等方面具有重要的地位。物质在高温高压条件下其原子/分子间距离将缩短，相互作用会显著增强，原子内层电子可参与成键，原有的结构会被破坏，从而导致结构相变，改变物质的电磁相互作用状态，带来更多奇特的物理性能。
近日，中山大学化学学院李满荣教授团队联合东南大学、美国国家标准技术研究所(NIST)、俄罗斯斯科尔科沃科学技术研究院、德国科隆大学、美国新泽西州立大学、北京理工大学、中山大学材料学院等单位，基于“天河二号”计算模拟，实现了极端条件下异常钙钛矿物结构和功能导向的精准合成，相关成果发表在Nature子刊《NPJ Quantum Materials》上。
异常钙钛矿材料是一类新型的磁、电多功能材料，然而，由于高畸变结构（小容忍因子t）的限制，此类化合物一直十分稀缺。近年来得益于高温高压技术的应用，越来越多的异常钙钛矿材料才得以进入到人们的视野。
传统的高温高压制备采用试错法，需要大量的重复实验，过程繁琐，研发周期长，资源消耗较大。在极端制备条件下实现特定结构的异常钙钛矿材料的精准合成，对于开发新材料、新性能领域有重要的意义。近年来，随着计算能力的大幅度提升，采用大数据挖掘和高通量计算的方法加速新材料的发现成为了可能。
天河二号实现新材料精准预测和合成
近日，中山大学化学学院李满荣教授团队通过大数据挖掘，进行化学空间搜索，依托广州超算的“天河二号”开展高通量计算，预测化学空间所有可能材料的结构和对应的相对焓变-压力相图，实现了极端条件下异常钙钛矿物结构和功能导向的精准合成。研究团队采用大数据驱动高通量计算，筛选和预测了一种新型R3相极性磁体Co3TeO6，并通过实验在5GPa，1123K下精准合成了该极性磁体。相关成果以“Data-driven computational prediction and experimental realization of exotic perovskite-related polar magnets”为题发表在《NPJ Quantum Materials》上。大数据检索高通量计算的流程图如图1a所示：团队以异常钙钛矿A3TeO6为例，计算了A位为Mg、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn时A3TeO6随制备压力变化时的相结构变化情况，再以Co3TeO6为例，进行实验的验证。
图1 （a）大数据高通量计算流程图
（b）A位为不同元素的A3TeO6随压力变化时的结构变化
Co3TeO6的常压相属于非极性C2/c空间群，其反铁磁转变温度为TN~30K。理论预测表明，当制备压力高于5GPa时，Co3TeO6将转变为极性R3相（记为HP-CTO），其估算的铁电畴反转能垒和已报道的同类材料相当，是潜在的多铁性材料。随后，研究团队在5GPa，1123K制备条件下精准合成极性磁体HP-CTO。HP-CTO在为T1~24K和T2~58K存在两个磁转。在T2转变点以下的M-H曲线（5和50K）呈现复杂的变磁性响应。粉末中子衍射实验结果表明HP-CTO在T2转变温度以下着c轴方向的螺旋磁序结构，如图2所示。
图2 变温粉末中子衍射测定HP-CTO在5和45K下的磁结构
研究团队进一步表征了样品的电、磁和磁电耦合性能，HP-CTO在T2~58K处，出现本征的介电常数异常峰（图3b）。极化强度在T2以下开始增加，但极化方向并不随极化电场的反向而反向（图3c），表明HP-CTO具有热释电性，而非铁电性。同时，HP-CTO表现出来源于磁致伸缩的电极化与磁场的耦合作用。团队根据磁性能和电性能测试结果，绘制出HP-CTO的磁电相图（图3g）。
图3 HP-CTO的磁电耦合性能和磁电相图
计算模拟加速新材料发现
计算辅助识别新材料的最终目的是结合晶体结构及特定性能，在复杂条件下预测稳态（亚稳态）化合物，特别是难以通过常规实验获得的化合物，实现结构和性能导向的精准合成，加速新材料的发现进程。大数据挖掘和高通量计算能够快速预测稳定的晶体结构，为寻找具有最佳性能的材料提供高效的搜索。
研究团队的该项工作验证了大数据挖掘和高通量计算方法可以应用于指导新型异常钙钛矿材料的设计与合成，为研究具有优异电、磁性能的异常钙钛矿材料提供了有价值的参考，后期工作有望拓展到其他体系，并在化学空间扫描计算，训练数据，发展高自由度的机器学习方法，建立相应的材料基因库。
“天河二号”将继续致力于为更多科研团队提供优质算力和服务，推进新材料、新能源、生物医药等领域的新突破和新发现！
论文原文链接：
https://www.nature.com/articles/s41535-020-00294-2
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