中山大学纪红兵团队：卟啉基氮掺杂多孔碳负载铁单原子高效氧还原电催化剂

纪红兵教授等基于氨基卟啉聚合物构筑了铁单原子催化剂，并实现了碱性条件下高效电催化氧还原反应和活性位点识别。

燃料电池阴极的氧还原反应常以贵金属铂为催化剂，该催化剂成本较高、易受CO毒化、稳定性能差，限制了其工业化推广和应用，故亟需研发替代铂的新型氧还原催化剂。氮掺杂多孔碳负载单原子催化剂，因其高原子利用率和优异的电催化氧还原性能，被认为是最有潜力替代贵金属铂的催化材料，尤其是性价比高的氮掺杂多孔碳负载铁、钴等非贵金属单原子催化剂。

以卟啉为原料的此类非贵金属单原子催化剂的制备过程中通常需要复杂的前处理或后处理，不仅增加制备难度，甚至还误导催化剂构效关系研究。因此，合理设计催化剂合成路线、实现高效电催化反应、探索活性位点催化机理，是燃料电池的研究热点之一。

最近，中山大学精细化工研究院纪红兵教授团队在前驱体稀释策略下，通过氨基卟啉、氨基铁卟啉、对苯二甲醛的席夫碱聚合再高温碳化，成功构筑氮掺杂多孔碳负载铁单原子催化剂。结合球差电镜、同步辐射等表征确定了Fe单原子以FeN₄O结构原子级分散在载体中。碱性电催化氧还原中铁单原子催化剂在催化活性、循环稳定性、甲醇耐受性中表现出比商业Pt/C (20 wt%) 更加优异的性能。作者通过KSCN毒化、CO毒化、催化剂活性比较（无金属碳载体、铁纳米簇、铁纳米粒子），进一步验证催化剂的构效关系和催化机理，确认电催化氧还原的活性中心为FeN₄O物种。

图1 卟啉基氮掺杂多孔碳负载铁单原子高效电催化氧还原

该研究结果近期在线发表于SCIENCE CHINA Chemistry。文章第一作者为何千博士、孟玉英副教授，通讯作者为何晓辉副教授和纪红兵教授。

Citation: Qian He, Yuying Meng, Hao Zhang, Ying Zhang, Qingdi Sun, Tao Gan, Huajuan Xiao, Xiaohui He, Hongbing Ji. Amino-metalloporphyrin polymer derived Fe single atom catalysts for highly efficient oxygen reduction reaction. Sci. China Chem., 2020, DOI: 10.1007/s11426-019-9703-7

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作者简介

纪红兵，中山大学化学学院教授，博士生导师，教育部长江学者，国家杰出青年科学基金获得者，科技部中青年科技创新领军人才，广东省“珠江学者”特聘教授，中山大学精细化工研究院院长、中山大学惠州研究院院长。主要从事环境友好的催化过程(多/均相催化、仿生催化和环境催化)、精细化工、天然精细化学品的分离与合成、绿色化工过程研究。

何晓辉，中山大学副教授，主要从事单原子催化产业化关键技术研究、有机无机杂化材料可控制备、仿生催化反应机理与构效关系研究。以第一/通讯作者在Nat. Commun.、ACS Catal.、J. Mater. Chem. A、Chem. Eng. J.、Ind. Eng. Chem. Res.、Sci. China Chem.、Catal. Sci. Technol.等SCI期刊上发表十多篇论文。主持国家自然科学基金青年基金、广东省自然科学基金等项目。