湖南大学王双印团队：异质结诱导富界面缺陷高效催化生物质电氧化

湖南大学王双印团队利用界面工程对催化剂电子结构进行优化，构建了一种富含界面缺陷位点的多层纳米结构NiO-Co₃O_4，并将其用于电化学氧化5-羟甲基糠醛。

由5-羟甲基糠醛（HMF）氧化生成的2,5-呋喃二甲酸（FDCA）是生产聚乙烯2,5-呋喃二甲酸酯的关键前驱体，有望替代石油衍生的聚对苯二甲酸乙二醇酯。HMF到FDCA的电化学氧化被认为是一种清洁且环保的工艺，因为它是由电子驱动的反应且无需额外的化学氧化剂。由于丰富的3d电子和独特e_g轨道增强了过渡金属与氧之间的共价键，镍基催化剂被认为是电化学氧化HMF的理想选择。此外，界面工程是一种高效而简单调节催化剂的电子结构和中间体吸附能，并能构筑更多活性位点的方法。

最近，湖南大学王双印教授、邹雨芹副教授和中科院苏州纳米所蔺洪振研究员利用简单的水热方法制备了具有大量界面缺陷的纳米NiO-Co₃O₄催化剂。催化剂的异质界面引起金属原子间电荷转移，调节了Co和Ni原子的电子性质，提高了Ni的氧化态，产生了丰富的阳离子空位，提高了其对HMF电氧化活性和稳定性。此外，原位和频共振光谱直接证明了HMF电催化转化的反应路径。这一工作证明异质结可调节界面间电子结构，产生阳离子空位，并证明了阳离子空位在催化HMF电氧化中的积极作用。

 

图1 一种富界面缺陷位点的多层纳米结构NiO-Co₃O₄用于电化学氧化5-羟甲基糠醛。

Citation：Lu Y-X, Dong C-L, Huang Y-C, Liu Y-B, Li Y-Y, Zhang N-N, Chen W, Zhou L, Zou Y-Q, Lin H-Z, Wang S-Y. Hierarchically Nanostructured NiO-Co₃O₄ with Rich Interface Defects for the Electro-oxidation of 5-hydroxymethylfurfural. Sci. China Chem., 2020, 63, DOI:10.1007/s11426-020-9749-8.

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通讯作者简介

邹雨芹，副教授，硕士生导师。2017年在英国曼彻斯特大学获得化学博士学位，随后加入湖南大学开展研究工作。主要研究方向为生物质电催化转化，包括糠醛的电氧化、电还原，甘油的电催化转化等。以通讯作者或第一作者发表SCI论文30余篇，其中10篇论文为ESI高被引论文。

蔺洪振，中科院苏州纳米所研究员。长期从事光电功能材料的分子光谱学研究，着重发展了和频振动光谱技术并拓展其原位表征功能，使这一界面分子光谱技术在纳米储能、有机电子、智能材料与器件等领域发挥了独特优势，在分子水平上厘清了一系列功能材料与器件中关键界面物理化学过程的微观机制。参与或主持多项国家重点研发计划、国家自然科学基金委重点项目、面上项目等国家、部委及院级项目。近年来在Nature Commun., Angew. Chem. Int. Ed., Energy Storage Mater., J. Phys. Chem. Lett., Nano Energy等国际有影响力期刊上发表学术论文十余篇。

王双印，国家杰出青年基金获得者, 科睿唯安高被引科学家（化学）, 爱思唯尔中国高被引学者（化学）。现为湖南大学二级教授，博士生导师。2006年本科毕业于浙江大学化工系，2010年在新加坡南洋理工大学获得博士学位，随后在美国凯斯西储大学，德克萨斯大学奥斯汀分校、英国曼彻斯特大学（玛丽居里学者）开展研究工作。主要研究方向为电催化剂的缺陷化学、有机分子的电催化转化、高温质子交换膜燃料电池及负载型催化剂的批量制备。目前，已发表SCI论文150余篇，总引用14500余次，H-index为63。

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