二维周期性通量全闭合畴阵列的可控制备

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        拓扑缺陷具有独特的力、电、磁等特性，在电子器件中具有重要的应用价值。作为一类重要的拓扑缺陷，纳米尺度的具有头对尾闭合极化分布的铁电涡旋畴或全闭合畴组态，在高密度数据存储中应用前景广阔。用这种畴结构来存储数据可以避免数据之间的相互影响。若能将这种纳米畴组态制备成为周期性阵列，将有利于数据的寻址。中国科学院金属研究所沈阳材料科学国家（联合）实验室固体原子像研究部马秀良研究员、朱银莲研究员、刘颖博士、王宇佳博士和唐云龙博士等人组成的材料界面电子显微学研究团队长期致力于材料基础科学问题的电子显微学研究，经过多年的学术积累，他们与中国科学院深圳先进技术研究院、美国华盛顿大学和美国圣路易斯大学研究人员合作，利用像差矫正透射电子显微镜技术，在解决上述科学难题方面取得重要进展。在前期发现的一维周期性全闭合畴组态基础上，通过调控三维应变状态，可控制备出二维有序排列的全闭合阵列，并通过相场模拟技术构建了可以预测二维有序排列的全闭合阵列存在条件的相图。该项研究成果于2017年11月16日在《纳米快报》（Nano Letters）期刊在线发表。

        应变对功能氧化物，特别是铁电材料的功能特性和微结构具有重大影响。在前期的工作中，通过调控二维应变状态（选用提供面内两个方向上的拉伸应变的GdScO₃ 衬底），材料界面电子显微学研究团队在PbTiO₃/SrTiO₃（PTO/STO）薄膜体系中已经发现一维周期性排列的、180°畴壁沿垂直界面方向的竖直全闭合畴（V畴）阵列。这种畴组态在空间构型上具有非对称特性。在最新的工作中，依据四方铁电体中全闭合畴的巨大向错应变特征，他们设计并制备了厚度调制的PTO/STO多层薄膜：相邻PTO层具有相同和不同的厚度。这种多层薄膜不仅面内受到衬底的应变调制，而且面外应变也得到了有效的调控，即整个薄膜处于三维应变状态下。像差校正透射电子显微镜研究表明：相邻PTO层厚度相同时，180°畴壁沿竖直方向的全闭合畴（V畴）不仅在面内成周期性排列，而且在面外也表现出周期性：形成了二维周期性排列的V畴阵列，如图1所示；相邻PTO层的厚度比为0.5时，厚PTO层中依然出现周期性的V畴阵列，而薄PTO层中则出现规则排列的180°畴壁沿水平方向的对称全闭合畴组态（H畴），从而得到H畴和V畴交替排列的规则全闭合畴阵列，如图2所示。通过调控相邻PTO层的厚度，他们使全闭合畴呈二维分布并构筑了两种二维全闭合畴组态，如图3所示。

根据实验结果，他们构建了PTO/STO多层薄膜的相场模型，改变相邻PTO层的厚度比进行相场模拟研究，从体系弹性能、静电能、梯度能等能量相互竞争的角度构建了体系畴结构随厚度比演变的相图。研究发现：当相邻两层PTO薄膜的厚度比从0增大到1时，薄层中的畴结构会依次出现A、T、H和V四种畴结构，如图4所示。其中H和V对应于实验上观察到的H畴和V畴。在A型畴结构中，a₁和a₂畴交替出现，在T型畴结构中，梯形的a畴和涡旋畴交替排列。图1对应的厚度比为1，此时V畴出现，图2对应的厚度比为0.5，此时H畴出现。实验结果和理论预测结果的完美匹配表明：可以通过薄膜结构的设计对铁电全闭合畴组态进行可控调制。这一研究成果将对新型纳米级铁电电子器件的设计和发展具有很大促进作用。

该项研究得到了国家自然科学基金、中国科学院前沿科学重点研究项目以及科技部973计划等资助。

更多信息，可点击文末阅读原文查阅。该项工作的全文链接：

http://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.7b02615

图1、相邻PTO层的厚度比为1的PTO/STO多层薄膜的像差校正透射电镜研究。各PTO层中均出现周期性V畴阵列，且在垂直薄膜方向上也呈现周期性。（a-c）PTO/STO多层膜的低倍TEM 明场像（a），电子衍射谱（b），和高倍HAADF-STEM像（c）；（d-f）对图（c）进行几何相位分析得到的面内晶格应变（d），面外晶格应变（e）以及面内晶格旋转（f）二维分布图。

图2、相邻PTO层的厚度比为0.5的PTO/STO多层薄膜的像差校正透射电镜研究。较厚的PTO层中出现周期性V畴阵列，而较薄的PTO层中则出现规则排列的H畴阵列。（a）PTO/STO多层膜的TEM明场像。（b）薄膜的HAADF-STEM像。（c，d）对图（b）进行几何相位分析得到的面内和面外晶格应变二维分布图。（e，f）对应于图（b）的面外和面内晶格旋转二维分布图。（g，h）薄的PTO层放大的HAADF-STEM像。

图3、V畴和H畴阵列的示意图（a-b）和向错应变分析（c-f）。（c）竖直和（d）水平全闭合畴结构中晶格应变示意图。（e）相邻PTO层厚度相同时，周期性竖直全闭合有利于容纳其中的应变。（f）相邻PTO层厚度比为1/2时，较薄PTO层中形成水平全闭合有利于容纳其中的应变。

图4、多层PTO/STO薄膜体系的相场模拟研究。（a）随相邻PTO层中的厚度比变化，PTO中畴结构的相图。其中包含四个畴区域I，II，III，IV分别对应a₁/a₂畴（A），梯形a畴（T），水平全闭合畴结构（H）以及竖直全闭合畴结构（V）。（b）第二个转变点附近H畴和T畴之间的能量密度差。（c）第三个转变点附近V畴和H畴之间的能量密度差。T畴（d，e）和H畴（f，g）的畴组态及其弹性能量密度分布图。H畴（h，i）和V畴（j，k）的畴组态及其弹性能量密度分布图。

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