PNAS：Ar的“掺杂”对H2分子稳定性以及金属化的影响

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富氢化合物被提出相对于纯氢更容易实现金属化。北京高压科学研究中心吉诚博士领导的团队发现在富氢化合物Ar(H2)2中，Ar的存在并未促成由H2单元的解离亦或能带闭合造成的金属化，使得Ar(H2)2在高达358万大气压的条件下仍然保持其原有晶体结构及绝缘的性质。此研究澄清了高压下Ar(H2)2的晶体及电学结构的研究中长期存在的争议。相关结果已于3月13日发表在《美国科学院院报》。

氢是宇宙中最丰富的元素，它由最简单的元素构成，在通常的室压条件下它是一种绝缘的气体。在高压条件下氢分子会结晶成为固体氢。而在极端高压下，理论预测氢分子会发生分解，形成一种全新的物质形态—固体金属原子氢。理论预测金属氢甚至能实现室温超导 但迄今为止在实验技术可达到的压力范围内尚未得到确凿的实验证实。在金属氢研究的推动下，人们将目光转移到富氢化合物，致力于借助“化学预压”在更低压力下实现金属化。

在富氢化合物中，有一类新型的化合物是由氢分子与其他的原子或分子在高压下结合而成的范德瓦尔斯化合物，这种新的富氢材料在实验与理论上引起了人们的广泛关注与研究。一方面由于非氢元素的存在会对氢的子晶格产生化学预压作用，这些体系被认为有可能比纯氢更容易金属化。另一方面由于氢含量较多，富氢化合物可能具有像金属氢那样较高的超导转变温度，有望成为新型的超导体-氢基超导体。

Ar(H2)2是一种典型的范德瓦尔斯化合物类的富氢材料。在Ar(H2)2中，氢仍旧以H2的单元存在，因此Ar(H2)2提供了一个绝佳的在极高压条件下研究化学预压对氢分子影响的机会。另外由于Ar的X射线散射界面远高于H，又为在极高压下原位测量晶体结构提供了便利条件（固体氢的晶体结构是极难测量的）。Ar(H2)2在上世纪90年代被发现并且被认为可能促进氢的解离从而促成绝缘体-金属转变。随之引发了一系列的实验及理论工作研究其在高压下的结构及金属化现象。然而这些结果对与Ar(H2)2在高压的晶体及电学性能一直存在争议。北京高压科学研究中心的吉诚博士带领的团队借助金刚石对顶砧（DAC）将Ar(H2)2的高压研究进一步推进到358万大气压的条件-目前研究富氢化合物的最高压力，来研究Ar的加入的氢分子作用力的影响。此团队发现在高达358万大气压的实验条件下，Ar(H2)2仍然保持原有的晶体结构，能带间隙的改变相对于纯氢也更小。这些发现澄清了之前研究发现的结构相变及高压下的金属化中存在的争议。

“我们的研究证明氩的加入并没有促成Ar(H2)2中的H2单元解离，也没有使其能带间隙变得更窄”吉诚解释到，“通过实验与理论计算的结合，我们发现在Ar(H2)2中H2之间的相互作用反而更弱，并没有之前所认为的的借助Ar对H2进行化学预压促成金属化的效果。”

“但是在Ar(H2)2这个个例中体现出的不利于金属化的性质，并不是在推翻富氢化合物能够促成金属化的假说”，吉诚补充到。此工作的研究者通过运用理论计算Ar和H2之间的相互作用，发现在极高压条件下Ar和H2之间的电荷转移也很有限。由于Ar本身是满壳的原子，其本身的惰性限制了Ar和H2电子轨道之间的相互作用。而在最近发现的金属化并且具有高温超导的H3S中，氢参与了与S之间的成健，并且此类成健被认为对于金属化和高温超导有重要作用。因此此次研究提供了在超高压条件下此类富氢化合物对金属化影响的重要参考，为近一步开展利用富氢化合物实现氢金属化提供了依据。

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