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对称性的保存和破坏是物理和化学中最基本的过程之一。许多特性和应用（如压电性、热电性、铁电性、拓扑绝缘体和非线性光学）都需要满足某些选择规则，因此需要保持一定的晶体对称性。
此外，不仅整体对称性重要，而且材料的空间、点组和局部对称性的破坏都很重要。如，缺陷可导致材料的力学和光学性能以及电子和热传递系数发生重大变化。这些作用在薄膜界面上尤其重要，异质界面间的相互作用会引起薄膜结构的系统变形。反过来，这些变形也会导致材料的新特性。显然，无法通过对整个系统实施全局对称约束（如空间组守恒）来解决此类问题，而是需要局部（如在缺陷周围或单个钙钛矿层中）选择性地保留和破坏材料的对称性。这在计算材料科学中至关重要，尤其是在高通量研究中，该研究通常旨在计算和探索已知材料的未知特性，如能带结构、缺陷形成能、弹性和热特性以及拓扑常数。同样，许多高通量研究的目的是通过修饰复杂的、众所周知的晶体结构（如具有不同物种的Heusler和钙钛矿）来发现潜在的稳态或亚稳态材料，或系统地探索给定的合金体系。为了简化此类计算，至关重要的是要控制全局和局部对称性，尤其是在针对复杂材料或材料属性设计的情况下。本研究通过提出和实施了一种在一般对称约简空间中参数化结构弛豫的新方案，该方案允许在全局和局部范围内存在对称性的破坏。在应用该方法前，必须了解它们是如何映射到目标系统上的（如，晶胞、空间组中的原子数或结构局部变形的影响）。为了建立这种关联，作者依靠AFLOW晶体学原型库来生成实际空间到完整描述系统的简化参数空间的初始映射。然后根据需要手动更改初始映射以添加或解除约束。这样可以有效地瞄准特定的几何配置，并避免重新访问和重新计算已经研究的配置。德国马普学会弗里茨-哈伯研究所（Fritz-Haber-Institut）的Thomas A. R. Purcell领导的团队，提出了一种在一般对称约简空间中参数化结构弛豫的新方案。在解释了该算法之后，他们在359种不同的材料上进行了测试。在所有情况下，新方法能够严格保持材料的对称性，并平均减少了50%结构收敛所需的步骤。他们还以氧化铋为例演示了如何利用约束条件来弛豫结构到亚稳相。最后，作者用MgO中已知的极化子畸变来展示了该方法的结构弛豫与局部对称性破坏。这一新方法将对计算材料的发现产生深远的影响。结构弛豫成本的降低不仅提高了高通量搜索的速度，而且同时可以探索材料中的亚稳相和动力学稳定的结构相。该方法还有望提高超胞结构的计算效率和基本结构研究的学习。最后，通过监测计算直接得到的力和考虑对称性的力之间的差异，可以从亚稳态或不稳定同质多形体中发现新的稳定相。虽然作者证明了所提出的算法适用于加速和改进标准固态物理计算，但其灵活性是它可应用于更广泛的问题，如过渡态搜索或界面弛豫等。类似地，该方法很容易推广到其他形式的坐标，并且在任何基于电子结构理论的程序包中直接实现，而且作者已经使用ASE将其实现。该文近期发表于npj Computational Materials 5: 123 (2019)，英文标题与摘要如下，点击左下角“阅读原文”可以自由获取论文PDF。
Parametrically constrained geometry relaxations for high-throughput materials science
Maja-Olivia Lenz, Thomas A. R. Purcell, David Hicks, Stefano Curtarolo, Matthias Scheffler & Christian Carbogno
Reducing parameter spaces via exploiting symmetries has greatly accelerated and increased the quality of electronic-structure calculations. Unfortunately, many of the traditional methods fail when the global crystal symmetry is broken, even when the distortion is only a slight perturbation (e.g., Jahn-Teller like distortions). Here we introduce a flexible and generalizable parametric relaxation scheme and implement it in the all-electron code FHI-aims. This approach utilizes parametric constraints to maintain symmetry at any level. After demonstrating the method’s ability to relax metastable structures, we highlight its adaptability and performance over a test set of 359 materials, across 13 lattice prototypes. Finally we show how these constraints can reduce the number of steps needed to relax local lattice distortions by an order of magnitude. The flexibility of these constraints enables a significant acceleration of high-throughput searches for novel materials for numerous applications.
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