npj: 多层WTe2中的铁电非线性反常霍尔效应

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经典的线性霍尔效应中，由于Onsager的关系，横向电压只能在时间反演对称性破裂的材料中（如存在外部磁场或内部磁化情况下）才能产生。然而，二阶和更高阶电导率张量不受此约束，从而在时间反演不变系统中实现非线性反常霍尔效应（NAHE）。近年来多层二碲化钨（WTe₂）中观察到了NAHE，该层状材料还具有丰富的物理特性，包括在其1T'单层和II型Weyl半金属性中的高温量子自旋霍尔相和静电门控诱导的超导性、大的非饱和磁阻、体相超快对称切换等。非中心对称的多层WTe2的显着特征——铁电和NAHE在单一材料中共存，激发人们思考深层次的、技术上极为重要的问题：铁电金属和Weyl半金属中的NAHE和铁电之间的基本对应关系是什么？与铁电半导体相比，铁电金属和Weyl铁电半金属的独特优势是什么？

美国德克萨斯农工大学材料科学与工程系的Hua Wang和Xiaofeng Qian使用第一性原理计算和群论理论分析，研究了双层和三层WTe₂中的NAHE，更重要的是揭示了三层WTe₂中铁电NAHE的潜在微观起源。他们发现，尽管双层和三层WTe₂都显示出具有相似电极化的铁电跃迁，但它们在NAHE中的表现却大不相同。在三层结构中，由于在两个铁电态的有效反演操作下，Berry曲率偶极子(BCD)和位移偶极子（SD）出现反演，非线性反常霍尔电流在铁电切换时会反转方向。相比之下，双层WTe₂中的两个铁电态通过不翻转BCD / SD的滑行平面操作，有效地关联起来，因此其非线性反常霍尔电流在铁电切换时不会翻转。此外，NAHE有望在三层WTe₂的顺电态下消失，但对于双层情况下的顺电态保持非平凡。以上结论适用于任何偶数和奇数层WTe₂（单层1T'WTe₂除外，因其为中心对称，且二阶NAHE消失），只要两个相反的铁电态与双层和三层WTe₂的关系相同即可。本研究介绍的理论方法也可应用于诸如Weyl半金属等其他材料。

更重要的是，该研究提示BCD和SD可作为非中心对称材料的新阶参数，这为基于BCD/SD和铁电有序耦合研究非线性多铁性开辟了可能性。铁电金属可能是有益的，因其消失的带隙不仅能为带内带来非线性反常霍尔电流（这在半导体/绝缘体中根本没有），而且还因降低了非线性带间过程的带隙，而显著增强带间非线性反常霍尔电流。如，从双层和三层WTe₂带间线性光电效应计算出的非线性反常霍尔电流，比铁电GeS的高约一个数量级。此外，铁电NAHE为直接读出铁电态提供了一种简便的方法，与垂直铁电写入相结合，可实现非线性多铁性存储器。而且，独特的铁电转化途径有望为实现Weyl节点的非阿贝尔互惠编织提供新途径。因此，作者的发现揭开了一个超出经典线性霍尔效应和常规铁电学的尚未开发的新领域，为使用铁电金属和Weyl半金属基于铁电NAHE的非线性量子电子学提供了令人兴奋的新机遇。

该文近期发表于npj Computational Materials 5: 119 (2019)，英文标题与摘要如下，点击左下角“阅读原文”可以自由获取论文PDF。

Ferroelectric nonlinear anomalous Hall effect in few-layer WTe₂

Hua Wang & Xiaofeng Qian 

Under broken time reversal symmetry such as in the presence of external magnetic field or internal magnetization, a transverse voltage can be established in materials perpendicular to both longitudinal current and applied magnetic field, known as classical Hall effect.However, this symmetry constraint can be relaxed in the nonlinear regime, thereby enabling nonlinear anomalous Hall current in time-reversal invariant materials – an underexplored realm with exciting new opportunities beyond classical linear Hall effect.Here, using group theory and first-principles theory, we demonstrate a remarkable ferroelectric nonlinear anomalous Hall effect in time-reversal invariant few-layer WTe₂ where nonlinear anomalous Hall current switches in odd-layer WTe₂ except 1T′ monolayer while remaining invariant in even-layer WTe₂ upon ferroelectric transition. This even-odd oscillation of ferroelectric nonlinear anomalous Hall effect was found to originate from the absence and presence of Berry curvature dipole reversal and shift dipole reversal due to distinct ferroelectric transformation in even and odd-layer WTe₂. Our work not only treats Berry curvature dipole and shift dipole on an equal footing to account for intraband and interband contributions to nonlinear anomalous Hall effect, but also establishes Berry curvature dipole and shift dipole as new order parameters for noncentrosymmetric materials.The present findings suggest that ferroelectric metals and Weyl semimetals may offer unprecedented opportunities for the development of nonlinear quantum electronics.

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