Adv. Mater.: 散射机制调控实现二维Bi2O2Se高效热电转换

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基于塞贝克效应的热电材料可以实现热能和电能的直接转换，在绿色清洁能源和低温制冷等领域有着十分重要的应用，如何提高热电材料转化效率一直是该领域研究的核心问题。热电参数之间的强耦合使得提高材料的热电性能具有挑战性。长期以来，由于载流子散射机制的复杂性，在调控载流子散射机制方面十分困难，因此常常忽略了载流子迁移率在独立增强热电性能（不牺牲塞贝克系数的情况下提高电导率）方面的作用。

针对该问题，新加坡科技局材料工程研究院吴靖研究员与东南大学倪振华教授，吕俊鹏教授课题组合作，发现在基于二维Bi₂O₂Se的场效应晶体管中施加门电压可以调控极化光学声子散射到压电散射的转变，实现了塞贝克系数与电导率的去耦合，达到了宽温度范围的高热电功率因子。该研究成果以‘Gate-Tunable Polar Optical Phonon to Piezoelectric Scattering in Few-Layer Bi₂O₂Se for High-Performance Thermoelectrics’为题在国际著名学术期刊Advanced Materials上发表。

不同于目前广泛研究的石墨烯，过渡金属硫化物，黑磷等二维材料，二维Bi₂O₂Se的低声子群速度和强声子非谐散射使其具有极低的热导率(~0.92 W/mK APL 115, 193103 (2019))，同时兼具的高电子迁移率和良好的环境稳定性使得其在热电以及能源转化领域有着巨大的潜力。研究人员发现二维Bi₂O₂Se载流子迁移率在高温下由极化光学声子散射主导，在低温下由压电散射主导（如图3c所示）。当压电散射主导时，其迁移率显著提高。同时电导率的急剧上升并没有导致塞贝克系数的明显下降，表明散射机制的调控可以实现电导率和塞贝克系数的去耦合（如图2d所示）。这与之前通过调控载流子浓度来平衡电导率和塞贝克系数的策略显著不同。同时，研究人员还发现这种散射机制的转变温度具有高度的门电压可调性，通过施加一定大小的门电压，可以显著提高极化光学声子散射到压电散射的转变温度，最终实现宽温度范围(80-200K)的高热电功率因子{>400μW/(m·K²)}。

图1. a), b)和c) 二维Bi₂O₂Se的光学图，晶体结构和拉曼表征。d)和e) 热电器件的光学图和AFM图。f) 二维Bi₂O₂Se的电学转移曲线。

图2. a)热电器件测试示意图。b)和c)不同门电压和温度下的塞贝克系数。d)Jonker图，展现出两个不同的区域。

图3. a)和b)不同温度和电场下二维Bi₂O₂Se的电导率。c)和d)迁移率的温度依赖性，展现出极化光学声子散射到压电散射的转变。

图4. a)在不同门电压下温度依赖的热电功率因子和电导率。b)宽温度范围的高迁移率的门电压可调性。c)热电功率因子作为门电压和温度的函数。d)在3个典型温度下，热电功率因子与迁移率在两个数量级的调制上展现出近似线性的相关性。

总结展望

该工作发现了通过门电压调控二维Bi₂O₂Se的散射机制可以有效的调节其热电性能，证明了散射机制的调控可以很好的实现热电参数之间的去耦合。高栅极可调性允许对散射机制进行精细的控制，从而揭示更深入的物理机制。对于探索低维材料应用于低温制冷和物联网自供电领域具有深远意义。

该工作受到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、江苏省自然科学基金、新加坡A*STAR职业发展基金等项目的资助。

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