贺泓院士团队NSR综述：Cu基小孔分子筛催化剂用于NH3选择性催化还原NOx

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近日，中国科学院生态环境研究中心贺泓院士团队在《国家科学评论》（National Science Review, NSR）发表综述文章，全面概述了Cu基小孔分子筛催化剂用于NH3选择性催化还原NOx（NH3-SCR）近十年的研究进展，包括反应机制、水热老化失活机制、中毒机制及合成方法等，提出了高效稳定的分子筛SCR催化剂设计原则，并展望了Cu基小孔分子筛催化剂在柴油车尾气NOx净化方面的机遇与挑战。 

分子筛材料具备优异的择型性、易调变性和稳定性，被广泛应用于环境催化领域。尤其在近十年来，以Cu-SSZ-13为代表的Cu基小孔分子筛由于具有优异的NH₃-SCR催化活性和水热稳定性，被广泛应用于NOx净化。

Cu-SSZ-13小孔分子筛在NH₃-SCR反应中的组成-结构-活性（稳定性）关系 

贺泓院士团队在NH₃-SCR催化剂的研发方面做了大量工作，并总结出了高效NH₃-SCR催化剂的普适性设计原则：即高效NH₃-SCR催化剂需要氧化还原位点和酸性位点的参与，且同种功能位点高度分散、不同功能位点紧密耦合、所有功能位点充分暴露。 

该综述指出，Cu基分子筛催化剂达到了以上设计原则的极限：铜离子在离子交换的分子筛中呈单原子分布，且在NH₃-SCR反应中同时充当氧化还原位点和酸性位点，这实现了高度分散和紧密耦合的极限。此外，由于NH₃的络合效应，减弱了铜与分子筛骨架的相互作用，使铜氨络合物在低温下作为动态活性位点，形成局域均相反应，显著增加了反应物和活性位点的有效碰撞概率。

Cu基小孔分子筛的特性与NH₃-SCR催化剂设计原则的匹配性

作者根据SCR催化剂在实际应用中面临的挑战，对Cu-SSZ-13小孔分子筛催化剂的合成方法及其SCR反应机理、水热老化失活、硫中毒及再生机制、抗中毒性能进行了详细的总结；并基于Cu-SSZ-13小孔分子筛在NH₃-SCR反应中表现出的择型特性，总结了兼具高活性和稳定性的Cu基小孔分子筛的必要特征：（1）8元环孔道结构；（2）适宜的元素组成；（3）较大的笼状结构。

在此基础上，作者还介绍了其他具有以上特征的Cu基小孔分子筛催化剂。其中Cu-AEI和Cu-LTA两种小孔分子筛具有较Cu-SSZ-13（Cu-CHA）更高的水热稳定性。

文章的最后，作者对未来Cu基小孔分子筛催化剂用于柴油机尾气NOx净化NH₃-SCR反应所面临的机遇与挑战进行了总结。NH₃-SCR催化剂的设计原则和我国环保标准的不断加严为Cu基小孔分子筛的应用提供了重大机遇。但仍面临一定挑战，如：

• 抗化学中毒性能（如SO₂、HCs、磷和碱金属等）；
• NO和NO₂共存时的反应机制仍需深入研究；
• 除CHA、LTA和AEI沸石以外，仍需开发具有适宜元素组成和孔结构的小孔沸石；
• 小孔沸石的绿色高效、环境友好合成方法。

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