Adv. Energy Mater.: 可回收、可修复、可拉伸的高功率热电器件

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 热电器件可实现热能与电能的直接转换，是一种长效能源技术；利用热电器件转换环境热能发电，能为可穿戴电子设备提供长效稳定的绿色能源，非常契合国家能源发展战略。相较于已商业化的热电发电技术，面向可穿戴电子器件应用的电源要求热电器件工作在室温附近、小温差下有高热电输出功率，同时还需具有优异的机械柔性、可拉伸性以适应人体应用环境，以及在外力或应变作用下的结构性能稳定性。这些要求对热电器件的开发提出了巨大的挑战。随着柔性电子技术的发展，柔性热电器件取得诸多进展，但兼顾可拉伸性的同时往往会严重降低器件输出性能，如何实现高输出性能的可拉伸热电器件成为一大难点。

近日，北京航空航天大学材料科学与工程学院王瑶、邓元与合作单位科罗拉多大学博尔德分校机械工程系肖建亮在Advanced Energy Materials上发表了题为“Recyclable, healable and stretchable high-power thermoelectric generator”的研究论文，报道了一种基于商用Bi₂Te₃、Sb₂Te₃热电材料的可回收、可修复、可拉伸的高功率热电器件（RHS-TEGs）。

通过选取液态金属作为柔性互连电极、热固型聚亚胺为封装材料，同时赋予器件可回收、可愈合、可拉伸的特性。200对Bi₂Te₃/Sb₂Te₃器件在20 K温差下开路电压0.6 V、功率8mW，归一化功率密度达1.08 μW/cm²·K²，优于现有文献报道的可拉伸热电器件输出性能。更重要的是，该器件在轻微损伤下可修复、在严重损坏下可回收再利用，经过修复、回收的器件性能与原始器件基本相同。本工作为发展高效、可持续的绿色能源技术提供了一种十分有潜力的方案。

器件结构和实物图如图1所示，其结构特征在于采用了液态金属作为柔性热电器件的互连电极，利用其任意形变特性和高导电性以保证器件优异的电学连接的同时具有可形变及轻微破坏后可修复的能力；采用聚亚胺为封装材料，利用其动态共价键的特点实现器件的可回收和可修复特点；最后采用激光图案化结合丝网印刷工艺实现高填充因子的器件集成。由于使用了商用热电块体材料，温差电动势高于其他类型的柔性热电材料。综合以上优势，RHG-TEGs在较低温差下展现出比已报道的可拉伸热电器件更优异的输出性能（图2）。

           图1. (a, b) RHG-TEGs器件结构示意图与实物图，(c) 器件具有优异的柔性，可承受任意形变，(d) 器件加工工艺流程，(e) 器件回收、愈合过程示意图。

图2. 200对Bi₂Te₃/Sb₂Te₃器件输出功率随温差变化及与已有文献报道结果的对比。

经过轻微破坏的器件，可利用液态金属的流动性和聚亚胺在单体溶液中反应重新键合而修复；严重破坏的器件，可通过回收溶液溶解已破坏的器件，回收热电臂和液态金属后重新制作热电器件。经过修复和回收再制作的器件依然保持了原始器件优异的输出性能（图3），这对大量使用含Te元素热电材料的商用器件尤其具有重要的经济意义，将推动绿色、可持续发展的环境热能利用技术发展。

图3. 40对Bi₂Te₃/Sb₂Te₃器件经过破坏-愈合、回收之后保持了原始器件的输出性能

北京航空航天大学材料学院王瑶副教授、邓元教授，科罗拉多大学博尔德分校机械工程系肖建亮副教授为本文的共同通讯作者，北航材料学院朱鹏程博士（已毕业，现工作单位为郑州大学）为本文第一作者，该研究得到国家重点研发计划、国家自然科学基金和北航青年拔尖人才计划的资助，以及北航杭州创新研究院和北京市生物医学工程高精尖创新中心的支持。

论文链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202100920

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