npj: 热电优值高达2.57的热电材料—金属卤化物Cs3Cu2I5

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热电效应能够将温度梯度直接转换为电能，反之亦然。热电技术可以实现清洁发电和无流体冷却。热电材料研究的最终目标是设计或发现具有高热电优值zT的材料。热电优值zT通常可以表达为：

其中S是塞贝克系数、σ是电导率、κ_e和κ_latt分别是电子热导率和晶格热导率。好的热电材料往往有着高的电子迁移率和极低的晶格热导率。实现高ZT的一个主要挑战是协同提升电输运性能，降低晶格热导率。在金属卤化物中是一类无毒无重金属的化合物，其应用广泛，是一类潜在的热电材料。

由韩国三星电子材料研究所（SAIT）的Yong Churl Kim教授和韩国延世大学材料科学与工程系的Aron Walsh教授领导的团队，展示了一种基于低维键合网络的金属卤化物在热-电转换方面的潜在应用。Cs₃Cu₂I₅的晶体结构由零维[Cu₂I₅] ^3-阴离子团构成，其中这些阴离子团被Cs ⁺阳离子隔开。据预测，Cs₃Cu₂I₅同时具有高效的电子输运和极低的热输运，是一类声子玻璃-电子晶体材料。其晶格热导率低至<0.1 W m^-1 K^-1，是目前报道的晶体中最低的。由于其有效的热绝缘性，预测n型Cs₃Cu₂I₅的最大ZT在600K时为2.57，接近ZT最高值为2.6的SnSe。通过合金化或纳米化，ZT还可能会进一步提高。因此，我们的工作为开发高性能的热电材料提供了另一条途径。那些具有低维晶体结构和弥散能带结构（例如具有s-s轨道重叠的带边结构）的材料可能是有吸引力的候选材料。实现如此高的ZT的主要瓶颈是实现载流子浓度的合理调控。需要更多的研究，以提高多元金属卤化物的电导率，使其超过其本征极限。

该文近期发表于npj Computational Materials 7: 51(2021)，英文标题与摘要如下，点击左下角“阅读原文”可以自由获取论文PDF。

Prediction of high thermoelectric performance in the low-dimensional metal halide Cs3Cu2I5

Young-Kwang Jung, In Taek Han, Yong Churl Kim & Aron Walsh 

Metal halides have emerged as a new generation of semiconductors with applications ranging from solar cells to chemical sensors. We assess the thermoelectric potential of Cs3Cu2I5, which has a crystal structure formed of zero-dimensional [Cu2I5]3− anionic clusters that are separated by Cs+ counter cations. We find the compound exhibits the characteristics of a phonon-glass electron-crystal with a large imbalance in the conduction of heat and electrons predicted from first-principles transport theory. Strong anharmonic phonon–phonon scattering results in short-lived acoustic vibrations and an ultra-low lattice thermal conductivity (<0.1 W m⁻¹ K⁻¹). The dispersive conduction band leads to a high electron mobility (>10 cm² V⁻¹s⁻¹). For an n-type crystal at 600 K, a thermoelectric figure-of-merit ZT of 2.6 is found to be accessible, which for a cold source of 300 K corresponds to a thermodynamic heat-to-electricity conversion efficiency of 15%.

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