【非平衡态电声耦合】在凯库勒石墨烯中直接观测电子弛豫动态过程，与电子耦合的声子起主导作用 | NSR

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《国家科学评论》（National Science Review, NSR）近日正式出版了清华大学物理系周树云教授课题组的研究成果，该课题组利用超过万亿分之一秒时间分辨率的角分辨光电子能谱，直接观测到了凯库勒石墨烯中电子-声子耦合作用所导致的电子自能和载流子弛豫动力学过程，揭示了与电子有强耦合作用的特定模式的声子对电子弛豫过程的主导作用。

电子-声子耦合作用决定了固体材料的许多重要物理性质（电阻、电子迁移率等），还可能引发相变过程（电荷密度波、超导电性等），也在非平衡态的电子弛豫过程中起着重要作用。研究非平衡态的电子-声子耦合作用对于更好的理解电声耦合的微观机制十分重要。电子的自能是描述电子所参与的多体相互作用信息的重要物理量，其实部和虚部分别反映了电子-声子耦合作用对电子的色散和电子寿命的影响。因此直接的探测非平衡态的电子自能是研究电子-声子耦合动态过程的重要途径。

石墨烯具有线性的狄拉克锥能带结构以及丰富的声子激发，是研究非平衡态电子-声子耦合作用的理想材料体系。然而到目前为止，还没有任何研究能够直接给出石墨烯在非平衡态的自能信息。其原因在于，石墨烯的狄拉克锥能带在倒空间距离布里渊区中心较远，需要利用具有较高光子能量的高次谐波进行探测，然而这种光源的能量分辨率较差，不足以分辨石墨烯中的自能信息。 

为了克服这个困难，周树云课题组利用锂插层方法制备出高质量凯库勒序石墨烯（见下图a），巧妙地将其狄拉克锥成功折叠到倒易空间的中心位置（下图b），从而使狄拉克锥可被低能6.2 eV的光源探测到，并获得了大幅提升的能量和动量分辨率。通过拍摄高质量的能带结构随时间的演化，他们直接观测到了多个与电子发生耦合的声子模式导致的电子结构的重整化。例如，下图c，d中箭头所指能带拐弯处表明在电子和能量为W₂声子作用下，电子的速度发生了显著改变。 

凯库勒石墨烯中狄拉克锥的复制以及观测到的多个声子模式。(a)时间分辨的角分辨光电子能谱示意图。(b) 三层凯库勒石墨烯的费米面结果表明狄拉克锥被复制到了布里渊区中心。(c-d) 泵浦光激发之前 (-2.1 ps) 以及激发之后 (700 fs) 的能带结果对比。(e) 差分信号图表明泵浦光激发之后的能带变化（红色和蓝色分别代表强度增加和减弱），黑色和红色箭头指向两个与电子耦合的声子能量。 

通过超快时间分辨的电子能谱测量（上图c, d），研究者首次观测到了石墨烯中电子自能在受到泵浦光激发之后的变化（上图e中红色箭头所指处）。有意思的是，激光激发后导致电子能谱的变化（上图e中蓝色信号代表该处光电子能谱信号变弱，红色代表信号增强）出现在-W₂和W₂之间，表明能量小于耦合声子能量的电子具有更长的弛豫时间。

此外，研究者还发现了特定模式的声子对电子弛豫所造成的能量窗口效应，即与电子有耦合作用的两个能量分别为W₁和W₂的声子，把电子的弛豫过程划分为几个不同的窗口（见下图）。在不同的能量窗口内，电子的弛豫时间表现为“超快”（<337 fs）、“较快”(<1 ps)和“慢”(>7 ps)三种截然不同的行为，表明与电子耦合作用的这两个特定模式的声子对电子弛豫过程起到了主导作用。这是人们首次通过能量、动量、时间分辨的电子能谱的实验测量，直接揭示了与电子有强耦合作用的声子对光激发载流子弛豫动力学过程的决定性影响。

凯库勒石墨烯中电子弛豫的能量窗口效应。（a）不同弛豫时间的差分信号演化结果，两个声子能量为电子弛豫划分了多个能量窗口，电子在这些不同窗口中表现为“超快”、“较快”和“慢”三种截然不同的弛豫行为。(b)声子对电子弛豫造成的能量窗口效应的示意图。

该成果首次在具有凯库勒序的石墨烯中观测到了电子自能的动态弛豫过程，以及多个声子对电子弛豫造成的能量窗口效应，为理解电声耦合的微观机制提供了非常重要的信息。

清华大学物理系周树云教授为该论文的通讯作者，清华大学物理系博士生张红云和鲍昌华为该文章的共同第一作者。合作者包括美国斯坦福大学的Thomas P. Devereaux教授，Michael Schüler博士，以及清华大学汪忠研究员。该实验所采用的仪器设备是国家自然科学基金委重大科研仪器研制项目（11427903）支持下搭建成功的超快时间分辨角分辨光电子能谱子系统。该研究工作得到了国家自然科学基金委重大科研仪器研制项目（11427903）和杰青项目（11725418）、科技部重大研究专项计划（2016YFA0301004、2020YFA0308800）的支持。 

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